Theoretical investigation of energetics and kinetics of multi-state reactions

多态反应能量学和动力学的理论研究

• 批准号: 23750027
• 负责人: KURASHIGE Yuki
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2012
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-23750027/
• 关键词: 電子状態; 量子化学; 電子相関; 多配置理論; 励起状態; 項間交差; 多参照理論; 密度行列繰り込み群; 光合成系２; ルシフェラーゼ

To investigate mechanisms, energetics, and kinetics of multi-state reactions that involves electronic state transitions, an efficient multi-reference electron correlation method that is based on the density matrix renormalization group (DMRG) theory has been developed. The method enables the direct quantum modeling of the many-electron wavefunction of such systems, which provides a conceptually complete physical description of the system, is a landmark challenge of quantum chemistry. With these advances, the quantum-chemical DMRG has been applied to the calculation for the potential energy surface of the CO2 cleavage in the chemiluminescence of the firefly luciferin, and the electronic state of the Mn4CaO5 cluster in the photosystem II, which had been hampered by the exponential complexity of the multireference wavefunctions exhibited by these complex systems. The DMRG calculations support recent modifications to the structure determined by X-ray crystallography, and further identify multiple low-lying energy surfaces associated with the X-ray distortion, highlighting multi-state reactivity in the chemistry of the cluster.

为了研究涉及电子状态跃迁的多态反应的机理、能量学和动力学，开发了一种基于密度矩阵重整化群 (DMRG) 理论的高效多参考电子关联方法。该方法能够对此类系统的多电子波函数进行直接量子建模，从而提供概念上完整的系统物理描述，是量子化学的一个里程碑式的挑战。凭借这些进展，量子化学DMRG已应用于计算萤火虫荧光素化学发光中CO2裂解的势能面以及光系统II中Mn4CaO5团簇的电子态，这些都受到了阻碍这些复杂系统所表现出的多参考波函数的指数复杂性。 DMRG 计算支持最近对 X 射线晶体学确定的结构的修改，并进一步识别与 X 射线畸变相关的多个低位能量表面，突出了团簇化学中的多态反应性。

项目成果

High-performance ab initio density matrix renormalization group method for quantum chemical problems

量子化学问题的高性能从头算密度矩阵重整化群方法

• 发表时间: 2011
• 作者: Y.Kurashige; T.Yanai
• 通讯作者: T.Yanai

多核金属錯体の高精度計算に向けたDMRG-CASPT2法の開発

多核金属配合物高精度计算DMRG-CASPT2方法的开发

• 作者: 倉重 佑輝; 柳井 毅
• 通讯作者: 柳井 毅

密度行列繰り込み群を基礎とする多配置電子状態理論の開発と応用

基于密度矩阵重正化群的多构型电子态理论的发展与应用

• 发表时间: 2012
• 作者: 倉重佑輝;柳井毅
• 通讯作者: 柳井毅

密度行列繰り込み群を基礎とする多配置電子状態理論の開発と応用: PSII Mn4Ca クラスターの構造と電子状態の検討

基于密度矩阵重正化群的多构型电子态理论的发展与应用：PSII Mn4Ca团簇的结构与电子态研究

• 发表时间: 2013
• 作者: 倉重佑輝;柳井毅
• 通讯作者: 柳井毅

密度行列繰り込み群を基礎とする多配置電子状態理論の開発と応用: PSII Mn4Caクラスターの構造と電子状態の検討

基于密度矩阵重正化群的多构型电子态理论的发展与应用：PSII Mn4Ca团簇的结构与电子态研究

• 作者: 倉重佑輝