Organic acids generation by radiolysis of groundwater - Reduction of carbonate ion by radiation-induced reaction

地下水辐射分解产生有机酸 - 辐射诱导反应还原碳酸根离子

• 批准号: 22K04991
• 负责人: 熊谷 友多
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Japan Atomic Energy Agency
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2026-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04991/
• 关键词: 放射線; 炭酸; 水素; 有機酸; 地層処分; 地下水; 還元

本研究では放射性廃棄物の地層処分で想定される地下環境での放射線による有機酸の生成反応について研究する。深地層は一般的に還元性環境であり、地質によってはメタン等の存在が報告されている。また、放射性廃棄物の地層処分では、金属製の処分容器が用いられ、容器材料の腐食により有意な水素ガスの発生が想定されている。このような地下の還元的な環境では、放射線による溶存炭酸の還元反応から有機酸が生成する可能性があり、放射性核種の移行に影響することが考えられる。2022年度は本研究課題の初年度であり、照射実験の方法や、照射により生じた有機酸の分析方法の検討・整備から進め、水素溶存雰囲気での放射線反応による生成物の分析を行った。まず、現有のイオンクロマトグラフ装置を用いて有機酸を測定するため、標準試料を用いて分析試験を行い、分析カラムや溶離条件等を選定した。その上で、本研究課題で新規に導入したガス混合装置を用いて、水素/二酸化炭素/Arの混合ガスを調製し、試料雰囲気の制御方法を確立した。雰囲気ガスに二酸化炭素を加えているのは、ガス置換による溶存炭酸濃度の変動を抑制するためである。照射実験については、現有のX線照射装置を用いて雰囲気を制御した炭酸水素ナトリウム水溶液の照射を行い、ギ酸およびシュウ酸の生成を確認した。また、GC-MS装置による測定を行うため、分析カラムや試料の前処理方法について検討し、前処理カラムに試料を通じて、脱塩処理を行うことにより感度・再現性が改善することを確認した。

在本研究中，我们将研究放射性废物地质处置所假设的地下环境中辐射产生的有机酸的反应。深层地质构造通常是还原性环境，并且根据地质情况已报道了甲烷等的存在。此外，在放射性废物的地质处置中，使用金属处置容器，并且预计由于容器材料的腐蚀将产生大量氢气。在这种还原性的地下环境中，溶解的二氧化碳由于辐射的还原反应可能会产生有机酸，这被认为会影响放射性核素的迁移。 2022年度是该研究项目的第一年，我们着手研究和开发辐照实验方法和辐照产生的有机酸的分析方法，并对溶解氢气氛中的辐射反应产物进行了分析。首先，为了使用现有的离子色谱装置测定有机酸，使用标准样品进行分析试验，选择分析柱、洗脱条件等。此外，我们利用本研究项目新引进的气体混合装置制备了氢气/二氧化碳/氩气混合气体，并建立了控制样品气氛的方法。向气氛气体中添加二氧化碳的原因是为了抑制因气体置换而导致的溶解二氧化碳浓度的变动。在照射实验中，使用现有的X射线照射装置在受控气氛下照射碳酸氢钠水溶液，确认了甲酸和草酸的生成。此外，为了使用GC-MS装置进行测量，我们对分析柱和样品前处理方法进行了研究，并确认通过使样品通过前处理柱并进行脱盐处理，可以提高灵敏度和重现性。