Isotopic fractionation of guest gas molecules at the formation of synthetic gas hydrates

合成气体水合物形成过程中客体气体分子的同位素分馏

• 批准号: 22K03712
• 负责人: 八久保 晶弘
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Kitami Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K03712/
• 关键词: ガスハイドレート; メタンハイドレート; アイソトポログ; 安定同位体; ガスハイドレート; メタンハイドレート; アイソトポログ; 安定同位体

ガスハイドレートは地球上だけでなく、地球外の惑星・衛星等の天体表層にも存在しうる普遍的な物質である。水分子で構成されるカゴ状結晶（ホスト）に包接されるガス分子（ゲスト）は、1分子ずつカゴに閉じ込められた気体分子のイメージがあるが、ゲスト・ホスト間の相互作用により、結晶生成時にホストだけでなくゲストにも安定同位体分別が起こることが知られている。このことを利用した、ハイドレート結晶生成時の環境復元や年代決定等のツールとなる可能性が模索されている。本研究では、ガスハイドレート生成時に起こるゲストガス安定同位体分別に関する実験を行った。初年度は、メタン、窒素および空気（窒素＋酸素＋アルゴン）の3種類のガスを包接するガスハイドレート結晶を人工的に生成し、安定同位体質量分析装置を用いて各種ゲストガスに関する安定同位体比を測定した。メタンに関しては、その温度・圧力依存性が定量的に求められ、結晶生成時の圧力が安定同位体分別に影響することを初めて示すことができた。また、窒素に関しては、軽い分子を包接しやすいメタンとは逆に、重い窒素分子を包接しやすい傾向が明らかとなった。酸素やアルゴンを含む空気の場合、この窒素同位体分別の程度はやや低下し、分別しにくくなることも判明した。ほか、研究室で過去に採取された天然ガスハイドレートの包接ガスに関する分析等も実施し、天然環境下における安定同位体分別の検出が試みられた。これらの成果については雪氷研究大会2022・札幌にて学会発表を行い、また一部については査読付き論文として公表済みである。

气体水合物是一种通用物质，不仅可以存在于地球上，而且可以存在于天体（例如外星行星和卫星）的表面上。由水分子组成的篮子状晶体（宿主）包围的气体分子（来宾）具有一个一个一个一个一个被困在篮子中的气体分子的图像，但众所周知，当客人与客人之间的相互作用时，稳定的同位素分馏不仅在宿主中，而且在客人之间产生时也会发生。使用此功能，正在探索水合晶体等时，可以将其用作环境修复和日期确定的工具。在这项研究中，我们对在气体产生过程中发生的稳定同位素分馏进行了一项实验。在第一年，人工产生了包含三种气体的气体水合物晶体：甲烷，氮和空气（氮 +氧 +氩气），并使用稳定的同位素质谱仪测量各种客人气体的稳定同位素比率。关于甲烷，定量确定其温度和压力依赖性，并首次证明晶体形成时的压力会影响稳定的同位素分馏。此外，关于氮，已经表明它很可能很容易被重氮分子包围，而不是甲烷，而甲烷可能会封闭光分子。还发现，在含有氧气或氩气的空气中，氮同位素分馏的程度略有降低，因此很难分离。此外，对过去在实验室中收集的天然气水合物的纳入气体的分析进行了分析，并尝试在自然环境中检测稳定的同位素分馏。这些结果是在2022年萨波罗雪与冰研究会议上的一次会议上提出的，其中一些结果已作为同行评审的论文发表。