コイル・グロビュール転移を電子輸送駆動源とした人工光合成ゲルの設計

以线圈-球体转变为电子传输驱动源的人工光合凝胶的设计

基本信息

批准号：
21K18998
负责人：
桶葭興資
金额：
$ 3.99万
依托单位：
Japan Advanced Institute of Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

持続可能な社会の実現を目指す科学技術に挑戦するため、本研究では、高分子のコイル・グロビュール転移を駆動源とした電子輸送組織の構築を目指し、特に、高分子の転移挙動を電子輸送の駆動源とした高分子担持型の触媒ナノ粒子を設計している。電子輸送分子Viologenの酸化還元変化に誘起される高分子のコンフォメーション変化（伸張/収縮）を利用して、新たな電子輸送メカニズムを提唱する。高分子の転移挙動を用いることで、拡散に依存していた律速段階の解決を目的とする。以下に主な研究内容を記す。1.人工光合成ゲルの設計においてViologenは重要な電子輸送の役割を持つ。ここでViologenの酸化還元変化に伴って、相転移を示す共重合３元系の高分子の作製に成功した。Viologenの酸化状態で高分子は伸長、および還元状態で収縮した形態であることを明らかにした。2. 上記の高分子が結合したPtナノ粒子の複合組織作製に成功した。これは、高分子が伸長収縮によって電子輸送に有効なPt触媒表面との距離に配置することがねらいである。得られた複合組織は、水中で分散安定状態を確認できており、光化学反応を開始させた際、高効率な電子輸送が期待できる。上記の内容について本研究に関わる学会発表５件行い、活発な議論を通して進めた。これを基に本研究の多角的なアプローチが計画できており、三年目の研究を遂行するにあたり重要なステップを踏んだ。

为了应对旨在实现可持续发展社会的科学技术挑战，本研究旨在以聚合物的线圈-球体转变为驱动源构建电子传输结构，我们设计了聚合物负载的催化剂纳米颗粒作为驱动源。来源。我们提出了一种新的电子传输机制，利用电子传输分子紫精的氧化还原变化引起的大分子构象变化（拉伸/收缩）。通过利用聚合物的转变行为，我们的目标是解决依赖于扩散的限速步骤。主要研究内容如下。 1. 紫精在人工光合凝胶的设计中在电子传输中发挥着重要作用。在这里，我们成功地创造了一种共聚三元聚合物，该聚合物由于紫罗碱的氧化还原变化而表现出相变。结果表明，紫罗碱的聚合物在氧化状态下伸长，在还原状态下收缩。 2.我们成功地制备了Pt纳米颗粒与上述聚合物结合的复合结构。目的是将聚合物放置在距 Pt 催化剂表面一定距离的位置，以便通过伸长和收缩有效进行电子传输。所得复合结构被证实在水中处于稳定的分散状态，并且在引发光化学反应时有望实现高效的电子传输。针对上述内容，做了五次与本研究相关的学术会议报告，并通过积极讨论取得了进展。基于此，我们为这项研究规划了多方面的方法，并在开展第三年的研究中迈出了重要的一步。