中赤外電場パルスによる強相関電子系の非摂動光学応答と相転移の実時間観測

使用中红外电场脉冲实时观察强相关电子系统的无扰光学响应和相变

基本信息

批准号：
17J06673
负责人：
森本剛史
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、高強度の中赤外レーザーパルスを物質に照射することで、従来の可視光励起では実現できなかった、物質の新規な光応答を見出すことである。前年度は、位相安定な中赤外パルスを発生させるための、新しい周波数変換手法の開発を行った。更に、その手法で発生させた励起用の中赤外パルスと、検出用の可視超短パルスを組み合わせることにより、励起中赤外光の振動電場に対応した物質の光学応答を観測可能なレーザー測定システムを構築した。本年度は、その測定システムを用いて、有機電荷移動錯体テトラチアフルバレンパラクロラニル（TTF-CA）における中赤外光励起の測定を行った。まず、TTF-CAのイオン性相において、中赤外領域に存在する分子内振動を共鳴励起することで、電子―分子内振動結合を介して高速の分子間電荷移動が生じる様子を実時間で観測することに成功した。このような現象が観測可能になったのは、本レーザーシステムでは、前述したように、励起中赤外光の電場波形に対応する固体の応答が観測可能だからである。さらに、電子―分子内振動結合によって波動関数の混成が生じたことにより、基底状態であるイオン性相から中性相への光誘起相転移が生じることも分かった。TTF-CAのような分子性固体において、分子内振動励起をきっかけとする相転移が観測されたのは、本研究が初めてである。一方、分子内振動に非共鳴な励起条件であっても、励起中赤外光の強度が強い場合には、量子トンネル過程という別の機構によって分子間電荷移動が生じ、中性相への相転移が生じることも分かった。これらの結果は、中赤外光励起によって従来とは異なる機構による光誘起相転移を実現しており、光物性の分野において重要な成果であると考えられる。

这项研究的目的是用高强度的中红外激光脉冲照射材料，以找到材料的新型光反应，而常规的可见光激发无法实现。在上一年，我们开发了一种新的频率转换方法来生成相稳定的中红外脉冲。此外，通过结合该技术产生的激发的中红外脉冲与超短脉冲可见脉冲进行检测，构建了一个激光测量系统，能够观察材料的光学响应，该材料的光学响应构建了激励电场中振动电场中的中红外光线。今年，测量系统用于测量有机电荷转移复合物四脂甲甲基氯苯基（TTF-CA）中的中红外光激发。首先，在TTF-CA的离子阶段，我们成功地实时观察了高速分子荷荷转移通过电子内部分子振动偶联发生的，通过对中央汇率区域中分子内振动的激发进行激发。可以观察到这种现象，因为如上所述，激光系统可以观察到对应于激发中部红外光的电场波形的固体的响应。此外，还发现，由电子内部分子振动耦合引起的波函数的杂交导致光诱导的相位从基态离子相到中性相。这项研究是第一次在分子固体（例如TTF-CA）中观察到由分子内振荡激发触发的相变。另一方面，已经发现，即使激发条件对分子内振动不吻合，当激发的中红外光的强度很强时，由于另一种称为量子隧道的机制，也会发生分子间电荷转移，从而导致相过渡到中性相。这些结果被认为是光学特性领域的重要结果，因为由于中志出的光激发，光诱导的相变引起的相变。