中赤外電場パルスによる強相関電子系の非摂動光学応答と相転移の実時間観測

使用中红外电场脉冲实时观察强相关电子系统的无扰光学响应和相变

基本信息

批准号：
17J06673
负责人：
森本剛史
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J06673/
关键词：
非線形光学超高速現象光誘起相転移強相関電子系分子性固体

项目摘要

本研究の目的は、高強度の中赤外レーザーパルスを物質に照射することで、従来の可視光励起では実現できなかった、物質の新規な光応答を見出すことである。前年度は、位相安定な中赤外パルスを発生させるための、新しい周波数変換手法の開発を行った。更に、その手法で発生させた励起用の中赤外パルスと、検出用の可視超短パルスを組み合わせることにより、励起中赤外光の振動電場に対応した物質の光学応答を観測可能なレーザー測定システムを構築した。本年度は、その測定システムを用いて、有機電荷移動錯体テトラチアフルバレンパラクロラニル（TTF-CA）における中赤外光励起の測定を行った。まず、TTF-CAのイオン性相において、中赤外領域に存在する分子内振動を共鳴励起することで、電子―分子内振動結合を介して高速の分子間電荷移動が生じる様子を実時間で観測することに成功した。このような現象が観測可能になったのは、本レーザーシステムでは、前述したように、励起中赤外光の電場波形に対応する固体の応答が観測可能だからである。さらに、電子―分子内振動結合によって波動関数の混成が生じたことにより、基底状態であるイオン性相から中性相への光誘起相転移が生じることも分かった。TTF-CAのような分子性固体において、分子内振動励起をきっかけとする相転移が観測されたのは、本研究が初めてである。一方、分子内振動に非共鳴な励起条件であっても、励起中赤外光の強度が強い場合には、量子トンネル過程という別の機構によって分子間電荷移動が生じ、中性相への相転移が生じることも分かった。これらの結果は、中赤外光励起によって従来とは異なる機構による光誘起相転移を実現しており、光物性の分野において重要な成果であると考えられる。

这项研究的目的是通过用高强度中红外激光脉冲照射材料来发现材料中无法通过传统可见光激发实现的新光响应。去年，我们开发了一种新的频率转换方法来生成相位稳定的中红外脉冲。此外，通过将这种方法产生的用于激发的中红外脉冲与用于检测的可见超短脉冲相结合，可以进行激光测量，从而可以观察材料响应于振荡电场的光学响应。中红外光激发系统已建成。今年，我们使用该测量系统测量了有机电荷转移复合物四硫富瓦烯对四氯苯醌（TTF-CA）中的中红外光激发。首先，在TTF-CA的离子相中，通过共振激发存在于中红外区域的分子内振动，我们成功地观察到了如何通过电子-分子内振动耦合发生高速分子间电荷转移。该现象变得可观察到，因为如上所述，利用该激光系统，可以观察到与激发中红外光的电场波形相对应的固体响应。此外，还发现由于电子-分子内振动耦合引起的波函数杂化，发生从基态离子相到中性相的光致相变。这项研究首次在 TTF-CA 等分子固体中观察到由分子内振动激发引发的相变。另一方面，即使在与分子内振动不共振的激发条件下，如果激发时的红外光强度较强，则通过称为量子隧道效应的另一种机制发生分子间电荷转移，并且发生向中性相的相转移。还发现发生转移。这些结果被认为是光学物理领域的重要成就，因为它们通过中红外光激发，利用不同于传统相变的机制实现了光诱导相变。