らせん高分子ボラン触媒を用いた光学活性アミンの触媒的不斉合成

使用螺旋聚合物硼烷催化剂催化不对称合成光学活性胺

基本信息

批准号：
16J07304
负责人：
栗山翔吾
金额：
$ 2.83万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-04-22 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

受入研究室では、ジイソニトリルを金属触媒によりリビング重合して得られるらせん高分子ポリ(キノキサリン-2,3,-ジイル)（以下ポリキノキサリン）について研究を行っている。前年度までの研究においては、ABA型配列を有するテルキノキサリンの合成とこのテルキノキサリンを開始剤としたポリキノキサリン合成法を開発し、ポリマー主鎖の中央部に特定の配列を有するポリキノキサリンを合成することに成功した。今年度はこの方法をもとにより複雑な配列を有するポリキノキサリンの合成を目標とした。ポリキノキサリンが5つのモノマーユニットで2回転するらせんを形成することに着目し、まず、ペンタキノキサリンの合成を検討した。検討の結果、ABCBA型配列を有するペンタキノキサリン類の合成法の開発に成功した。このペンタキノキサリンを用いたポリキノキサリン合成を検討した。ペンタキノキサリン-パラジウム二核錯体を開始剤として用いてジイソニトリルモノマーの重合を行うことで、ポリマー主鎖の中央にABCBA型の配列を持つポリキノキサリンを得た。また、ペンタキノキサリンのホモカップリング反応を利用した重縮合によって、ABCBA型の繰り返し配列を有するポリキノキサリンが得られた。本研究で開発したポリキノキサリンの合成法によって、モノマーの配列を制御することで新たな機能性らせん高分子の開発につながることが期待できる。また、従来のジイソニトリルの重合とは異なるルートでポリキノキサリンを合成できることで、従来では導入困難なモノマー構造を持つポリキノキサリンの合成も可能になると考えられる。

主持实验室正在进行螺旋聚合物聚(喹喔啉-2,3,-二基)(以下简称聚喹喔啉)的研究，该聚合物是由二异腈在金属催化剂作用下进行活性聚合得到的。在去年的研究中，我们合成了具有ABA型序列的特喹喔啉，并开发了使用该特喹喔啉作为引发剂的聚喹喔啉合成方法，并成功合成了在聚合物主链中心具有特定序列的聚喹喔啉。所以。今年，我们的目标是基于该方法合成具有更复杂序列的聚喹喔啉。针对聚喹喔啉与五个单体单元形成两圈螺旋的事实，我们首先研究了五喹喔啉的合成。经过研究，我们成功开发了一种合成具有 ABCBA 型序列的五喹恶啉的方法。我们研究了使用五喹喔啉合成聚喹喔啉。通过使用五喹喔啉-钯双核配合物作为引发剂聚合二异腈单体，得到聚合物主链中心具有ABCBA型排列的聚喹喔啉。另外，通过使用五喹喔啉的自偶联反应进行缩聚，获得具有ABCBA型重复序列的聚喹喔啉。本研究开发的聚喹喔啉合成方法有望通过控制单体的排列来开发新型功能性螺旋聚合物。此外，通过能够通过与二异腈的常规聚合不同的途径合成聚喹喔啉，人们认为可以合成具有过去难以引入的单体结构的聚喹喔啉。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

PNP 型ピンサー配位子を有する鉄錯体による窒素固定反応に関する理論的研究

PNP型钳配体铁配合物固氮反应的理论研究

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
田中宏昌;松尾裕樹;栗山翔吾;荒芝和也;中島一成;西林仁昭;吉澤一成
通讯作者：
吉澤一成

The Suginome Research Group

杉目研究小组

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Synthesis of Poly(quinoxaline-2,3-diyl)s with a Sequence-controlled Terquinoxaline Core through Bidirectional Living Polymerization and Their CPL Properties

双向活性聚合合成具有序列控制特喹喔啉核的聚(喹喔啉-2,3-二基)及其CPL性能

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
栗山翔吾;長田裕也;杉野目道紀
通讯作者：
杉野目道紀

Azaferrocene-Based PNP-Type Pincer Ligand: Synthesis of Molybdenum, Chromium, and Iron Complexes and Reactivity toward Nitrogen Fixation

基于氮杂二茂铁的 PNP 型钳形配体：钼、铬和铁络合物的合成及其固氮反应性

DOI：
10.1002/ejic.201601051
发表时间：
2016
期刊：
Eur. J. Inorg. Chem.
影响因子：
0
作者：
S. Kuriyama;K. Arashiba;K. Nakajima;H. Tanaka;K. Yoshizawa;Y. Nishibayashi
通讯作者：
Y. Nishibayashi

Topics in Organometallic Chemistry; Nitrogen Fixation

有机金属化学主题；

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
Shogo Kuriyama;Nishibayashi Yoshiaki
通讯作者：
Nishibayashi Yoshiaki

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影响因子：
0
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通讯作者：
西林仁昭

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发表时间：
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作者：
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通讯作者：
郡上祐輝，亀渕萌，鶴田諒平，岩下政揮，高橋加奈，竹内陸，小金澤智之，金井要，田所誠，中山泰生