電子レベルから2次粒子構造までのマルチスケール触媒シンタリングシミュレータの開発

从电子级到二次粒子结构多尺度催化剂烧结模拟器的研制

基本信息

批准号：
20656131
负责人：
久保百司
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

触媒設計・開発において、触媒寿命の予測、触媒劣化機構の解明は最も困難な課題の一つである。実験的な触媒劣化機構の解明には、長時間を必要とする触媒劣化試験を行う必要があるため、理論的な劣化予測手法の開発が求められている。これに対し研究代表者らは量子分子動力学法、分子動力学法、キネティックモンテカルロ法から構成されるマルチスケール触媒シンタリングシミュレータの開発に既に成功している。しかし、上記のシミュレータ群は担体を平坦な2次元平面と仮定して計算する方法論であり、1次粒子、2次粒子、細孔径分布を有する現実の工業触媒を反映しているとは言い難い。そこで、本研究では世界的にも初めて触媒担体の1次粒子、2次粒子、細孔径分布を考慮した電子レベルからμmレベルまでのマルチスケール触媒シンタリングシミュレータを開発することを目的とした。昨年度開発したマルチスケール触媒シンタリングシミュレータを活用することで、固体酸化物形燃料電池におけるNi/YSZサーメット電極のシンタリングシミュレーションを行った。その結果、高温においてNiが多孔質YSZの間隙をぬって拡散し、シンタリング現象を起こすダイナミクスを解明することに成功した。さらに、様々な形状を有するNi/YSZサーメットモデルを構築し、Ni/YSZの形状がシンタリングに与える影響を明らかにした。また、Pt触媒においては、Ptの酸化劣化反応がシンタリングに大きな影響を与えることが実験的に知られている。そこで、Pt触媒の酸化反応ダイナミクスについても検討を行い、酸化反応における酸素原子の侵入パスを理論的に明らかにすることに成功した。さらに、Ptの酸化反応が触媒劣化に与える影響についても明らかにした。

预测催化剂寿命和阐明催化剂劣化机制是催化剂设计和开发中最困难的问题之一。通过实验阐明催化剂劣化机理需要进行需要长时间的催化剂劣化测试，因此需要开发理论劣化预测方法。对此，研究代表已经成功开发了由量子分子动力学方法、分子动力学方法和动力学蒙特卡罗方法组成的多尺度催化剂烧结模拟器。然而，上述模拟器使用的方法假设载体是平坦的二维平面，很难说它反映了实际工业催化剂的一次颗粒、二次颗粒和孔径的分布.因此，本研究的目的是在世界上首次开发一种从电子级到微米级的多尺度催化剂烧结模拟器，该模拟器考虑了一次粒子、二次粒子和孔径分布。催化剂载体。利用去年开发的多尺度催化剂烧结模拟器，我们对固体氧化物燃料电池中Ni/YSZ金属陶瓷电极进行了烧结模拟。结果，我们成功地阐明了 Ni 通过多孔 YSZ 间隙扩散并在高温下引起烧结现象的动力学。此外，我们构建了各种形状的Ni/YSZ金属陶瓷模型，并阐明了Ni/YSZ形状对烧结的影响。此外，在Pt催化剂中，通过实验已知Pt的氧化劣化反应对烧结有很大影响。因此，我们还研究了Pt催化剂的氧化反应动力学，并成功地从理论上阐明了氧原子在氧化反应中的渗透路径。此外，还阐明了Pt氧化反应对催化剂劣化的影响。