量子ダイナミクスによる酸素分子表面反応の理論的研究

利用量子动力学理论研究氧分子的表面反应

基本信息

批准号：
14J00370
负责人：
清水康司
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

平成27年度は、SrTiO3(001)表面と水素分子の相互作用に関する理論的研究を行い、その電子状態や反応のダイナミクスを明らかにしてきた。まず、密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算から、水素分子の吸着状態を分子の全内部自由度を考慮して詳細に調査した。その結果、吸着には強い分子配向異方性が存在することを見出した。また、得られたポテンシャルエネルギー曲面を用いて水素分子の吸着量子状態を計算し、SrTiO3表面のような分子配向異方性の強い表面上では、分子の回転状態は気相から大きく変調されることを明らかにした。さらに、水素分子の脱離エネルギーの大きさは、分子の回転状態に依存して異なることを明らかにした。このことから、吸着と脱離のプロセスによって、分子の回転状態を選別することができる、つまり、水素分子の核スピン異性体の分離が可能であることを理論的に示した。さらに、水素分子の散乱反応のダイナミクス計算を行った。その結果、SrTiO3表面に入射させる水素分子の初期条件を適当に設定することで、分子回転状態の励起を介した非弾性散乱をパラ水素のみに起こすことができ、ここでも核スピン異性体の分離可能性を理論計算によって示した。本研究の成果をもとに特許の申請を行ったとともに、これらの成果をEuropean Conference on Surface Science 31等の国内外の学会に参加し発表を行った。

2015年，我们对SrTiO3(001)表面与氢分子的相互作用进行了理论研究，阐明了电子态和反应动力学。首先，利用基于密度泛函理论的第一原理电子结构计算，并考虑分子的所有内部自由度，详细研究了氢分子的吸附状态。结果，我们发现吸附存在很强的分子取向各向异性。我们还利用获得的势能表面计算了氢分子的吸附量子态，发现在具有强分子取向各向异性的表面上，例如SrTiO3表面，分子的旋转状态受到气相的显着调制。另外，可知氢分子的解吸能的大小根据分子的旋转状态而不同。由此，我们从理论上证明了通过吸附和解吸过程可以选择分子的旋转状态，即可以分离氢分子的核自旋异构体。此外，我们还计算了氢分子散射反应的动力学。因此，通过适当设置入射到 SrTiO3 表面的氢分子的初始条件，仅在仲氢中才可以通过分子旋转状态的激发引起非弹性散射，并且在这里也可以分离核自旋异构体。通过理论计算证明了可能性。除了根据这项研究成果申请专利外，我们还参加了欧洲表面科学会议31等国内和国际会议并展示了这些成果。