量子ダイナミクスによる酸素分子表面反応の理論的研究

利用量子动力学理论研究氧分子的表面反应

基本信息

批准号：
14J00370
负责人：
清水康司
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

平成27年度は、SrTiO3(001)表面と水素分子の相互作用に関する理論的研究を行い、その電子状態や反応のダイナミクスを明らかにしてきた。まず、密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算から、水素分子の吸着状態を分子の全内部自由度を考慮して詳細に調査した。その結果、吸着には強い分子配向異方性が存在することを見出した。また、得られたポテンシャルエネルギー曲面を用いて水素分子の吸着量子状態を計算し、SrTiO3表面のような分子配向異方性の強い表面上では、分子の回転状態は気相から大きく変調されることを明らかにした。さらに、水素分子の脱離エネルギーの大きさは、分子の回転状態に依存して異なることを明らかにした。このことから、吸着と脱離のプロセスによって、分子の回転状態を選別することができる、つまり、水素分子の核スピン異性体の分離が可能であることを理論的に示した。さらに、水素分子の散乱反応のダイナミクス計算を行った。その結果、SrTiO3表面に入射させる水素分子の初期条件を適当に設定することで、分子回転状態の励起を介した非弾性散乱をパラ水素のみに起こすことができ、ここでも核スピン異性体の分離可能性を理論計算によって示した。本研究の成果をもとに特許の申請を行ったとともに、これらの成果をEuropean Conference on Surface Science 31等の国内外の学会に参加し発表を行った。

2015年，我们对SRTIO3（001）和氢分子表面之间的相互作用进行了理论研究，并阐明了反应的电子状态和动力学。首先，我们研究了基于密度功能理论的第一个原理电子状态计算，研究了该分子的总内部自由度，研究了氢分子的吸附状态。结果，发现吸附中存在强大的分子方向。此外，使用获得的势能表面来计算氢分子的吸附量子状态，并揭示在具有强分子方向各向异性的表面上，例如SRTIO3的表面，该分子的旋转状态从气相中大大调节。此外，揭示了氢分子的解吸能的大小取决于分子的旋转状态。从理论上讲，这表明可以通过吸附和解吸过程选择该分子的旋转状态，即氢分子的核自旋异构体的分离是可能的。此外，进行了氢分子散射反应的动力学计算。结果，通过适当地设置入射在SRTIO3表面上的氢分子的初始条件，只能在偏二氢中通过激发在分子旋转状态下通过激发进行非弹性散射，并且再次通过理论计算显示了核旋转异构体的可分离性。根据这项研究的结果，该专利提交了专利，并在国内和国际会议上（例如欧洲地面科学会议31）提出了结果。