固体表面－量子ドット系におけるホットキャリア輸送過程に関する理論的研究

固体表面-量子点体系热载流子传输过程的理论研究

基本信息

批准号：
12J07666
负责人：
河合宏樹
金额：
$ 1.73万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012-04-01 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12J07666/
关键词：
密度汎関数理論多体摂動理論水分解光触媒ペロブスカイト太陽電池バンドベンディングホットキャリア水分解型光触媒 Electron-Phonon相互作用ラマン散乱キャリア寿命第一原理計算非平衡グリーン関数法電子-格子相互作用

项目摘要

H26年度は、固体表面－量子ドット系に限らず種々の光エネルギー変換材料を研究対象と捉え、キャリア輸送に関するふたつの研究テーマに取り組んだ。すなわち、水分解光触媒GaN:ZnOのバンドベンディングに関する研究と、太陽電池材料として注目されているヨウ化鉛系ペロブスカイト化合物のホットキャリア寿命に関する研究である。半導体材料が光触媒や太陽電池として機能するためには、光吸収により生じた電子と正孔の再結合を抑制する必要がある。半導体表面近傍でのバンドベンディングは、電荷分離を促し再結合を抑制するため、光エネルギー変換において重要な役割を果たす。申請者は、密度汎関数法を用いた第一原理計算によってGaN:ZnOの表面モデルを調べた。その結果、表面の酸化したGaN:ZnOモデルでは、従来考えられているものとは異なる機構によるバンドベンディングが生じることが明らかになった。この結果は、本材料が高性能な光触媒として機能する原因を説明しうるものであり、今後の光触媒性能向上に向けた研究に指針を与えるものであると考えている。太陽電池材料におけるホットキャリアの有効利用は、そのエネルギー変換効率を向上するために重要な要因である。申請者は、密度汎関数摂動論および多体摂動理論を用いて電子―フォノン相互作用を計算することで、ヨウ化鉛系ペロブスカイト化合物におけるホットキャリア寿命を調べた。ヨウ化鉛セシウムCsPbI3のキャリア寿命を計算した結果、そのホットホールは非常に長い寿命を持つことが明らかになった。そのメカニズムを解析した結果、長寿命なホットホールはCsPbI3のみでなくヨウ化鉛メチルアンモニウムCH3NH3PbI3にも見られることが示唆され、過去に報告された実験結果を裏付けるものとなった。本結果は、現在注目されているペロブスカイト太陽電池のさらなる有望性を支持するものであると考えている。

2012财年，我们重点研究各种光能转换材料，而不仅仅是固体表面/量子点系统，并开展了与载流子传输相关的两个研究主题。也就是说，我们正在进行水分解光催化剂GaN:ZnO的能带弯曲研究，以及作为太阳能电池材料而备受关注的碘化铅系钙钛矿化合物的热载流子寿命研究。为了使半导体材料用作光催化剂或太阳能电池，需要抑制由光吸收产生的电子和空穴的复合。半导体表面附近的能带弯曲在光能转换中起着重要作用，因为它促进电荷分离并抑制复合。申请人利用密度泛函理论通过第一性原理计算研究了GaN:ZnO的表面模型。结果表明，在表面氧化的 GaN:ZnO 模型中，能带弯曲的发生机制与之前认为的不同。我们相信这一结果可以解释该材料作为高性能光催化剂的原因，并为未来旨在提高光催化性能的研究提供指导。太阳能电池材料中热载流子的有效利用是提高其能量转换效率的重要因素。申请人通过使用密度泛函微扰理论和多体微扰理论计算电子-声子相互作用，研究了基于碘化铅的钙钛矿化合物的热载流子寿命。计算碘化铯铅（CsPbI3）的载流子寿命表明，其热空穴具有极长的寿命。对该机制的分析表明，长寿命热空穴不仅存在于 CsPbI3 中，而且存在于甲基碘化铅 CH3NH3PbI3 中，这支持了先前报道的实验结果。我们相信这一结果支持了目前备受关注的钙钛矿太阳能电池的进一步前景。