可視光水完全分解反応に向けた高性能ナノ粒子触媒の開発

开发用于完全可见光水分解反应的高性能纳米粒子催化剂

• 批准号: 11J01430
• 负责人: 池田 飛展
• 金额: $ 0.83万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2012
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11J01430/
• 关键词: 水分解光触媒; CdSナノ粒子; ヘテロ接合; 光腐食耐性; 助触媒; CoOx; 水素生成助触媒; Rhナノ粒子; 担持量制御; Rh酸化数; XANES測定

本年度は、全ナノ粒子型の水完全分解光触媒の新規開発を目指し、Pt/CdSヘテロ接合ナノ粒子、さらにCoOx/CdSヘテロ接合ナノ粒子の合成と可視光照射下における光触媒的水(完全)分解活性評価を行った。まず、ナノ粒子化による光触媒活性向上を狙ってPt/CdSヘテロ接合ナノ粒子の合成を試みた。本研究では光電着法よりも高分散にPt相をヘテロ成長できると期待される、液相下でのPt/CdSナノヘテロ構造の構築を試みた。適切なPt前駆体塩の選択と反応温度の低減によって、あらかじめ合成したCdSナノ粒子表面上にPtナノ粒子を選択的にヘテロエピタキシャル成長させることができた。合成したヘテロ接合ナノ粒子の水素生成能を評価すると、CdSナノ粒子単独やCdSナノ粒子にPtを光電着法で担持したものよりも高い活性を示すことが分かった。しかしながら、活性自体は非常に低いものであり、今後は水素生成能の向上に向けて配位子を除去し適切な担体上に担持することが必要と思われる。さらに、酸素生成助触媒として知られるCoOxをCdSナノ粒子上にヘテロ成長させることで、耐光腐食性CdSベース光触媒の構築を目指した。Co塩をCdSナノ粒子存在下で熱分解すると、CoOxと思われる相がヘテロ接合した新奇ヘテロ接合ナノ粒子が合成できた。しかし、同定にはさらにHR-TEMやSTEM分析による詳細な分析が必要である。得られたヘテロ接合ナノ粒子の犠牲在存在下での水素生成能を評価すると、CdSナノ粒子単独よりも低い活性が得られた。さらに、正孔補足剤を加えない系で酸素生成能や水完全分解活性を評価すると、単独のCdSナノ粒子はもとより、合成したヘテロ接合ナノ粒子も全く活性を示さなかった。これは、ヘテロ接合したCoOx相が助触媒として全く機能せずCdS表面のサイトを塞ぐ効果しかなかったことを示唆する。今後は、ヘテロ接合相の材料の選択やより精密なナノ構造制御といったアプローチによって、耐光腐食CdSベース光触媒ナノ粒子の合成が可能になると思われる。

今年，我们的目的是开发所有纳米颗粒的新的全面分解的光催化剂，并进行了PT/CDS杂氮纳米颗粒以及COOX/CDS杂结纳米颗粒的合成，并评估了光催化水（完全）分数的光照明的光照射。首先，我们试图合成PT/CDS异质结纳米颗粒，目的是通过纳米颗粒化来改善光催化活性。在这项研究中，我们试图在液相下构建PT/CDS纳米层结构，这些液相有望能够与光电沉积法更高的分散剂异质生长的PT相。通过选择适当的PT前体盐和降低反应温度，可以选择性地生长Pt纳米颗粒在预合成的CDS纳米颗粒表面上生长。当评估合成异质结纳米颗粒的氢产生能力时，发现它们表现出的活性高于单独使用CDS纳米颗粒或通过光电差构的CDS纳米颗粒上支持PT的活性。但是，活动本身非常低，似乎有必要去除配体并将其携带在适当的载体上以提高氢生产能力。此外，我们旨在通过CDS纳米颗粒上的coox的异质层（称为氧生成的cocatalyst）创建一种基于CD的光催化剂。当在CDS纳米颗粒存在下将CO盐催化时，合成了新型的异质结纳米颗粒，其中据信是COOX的相是异质结。但是，需要通过HR-TEM或STEM分析进行进一步的详细分析才能进行识别。在存在牺牲存在下，所得异质结纳米颗粒的氢生产能力的评估比单独的CDS纳米颗粒的活性低。此外，当在系统中评估氧气产生能力和水完全分解活性而不添加孔补充剂，不仅是单个CDS纳米颗粒，而且还没有添加合成的异质结纳米颗粒显示没有活性。这表明异质结的辅助相根本无法充当cocatalyst，并且仅具有阻断位点在CDS表面上的作用。将来，通过诸如选择异质结相材料和更精确的纳米结构控制的方法，可能可以通过诸如选择基于CD的光催化纳米颗粒的光耐腐蚀的光催化纳米颗粒的合成。

项目成果

Polyol Synthesis of Size-Controlled Rh Nanoparticles and Their Application to Photocatalytic Overall Water Splitting under Visible Light

• DOI: 10.1021/jp305968u
• 发表时间: 2013-02-14
• 期刊: JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C
• 影响因子: 3.7
• 作者: Ikeda, Takahiro;Xiong, Anke;Teranishi, Toshiharu
• 通讯作者: Teranishi, Toshiharu

Size Effect of Rh Nanopart icle Cocatalyst on Photocatalyt ic Activity for Overal 1 Water Splitting

Rh纳米粒子助催化剂对光催化分解水活性的尺寸效应

• 发表时间: 2012
• 作者: Takahiro Ikeda;Anke xiong;Taizo Yoshinaga;Kazuhiko Maeda;Kazunari Domen;and Toshiharu Teranishi
• 通讯作者: and Toshiharu Teranishi

Highly Dispersive Deposition of Pt Nanoparticles on CdS Nanostructures for Photocatalytic Hydrogen Evolution

• DOI: 10.1246/cl.2012.1325
• 发表时间: 2012-10
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: M. Sakamoto;Anke Xiong;R. Kanakubo;Takahiro Ikeda;Taizo Yoshinaga;K. Maeda;K. Domen;T. Teranishi