伝導性電荷移動錯体の電荷秩序相における非調和分子振動と二次非線形光学特性

传导电荷转移复合物的电荷有序相中的非简谐分子振动和二阶非线性光学性质

基本信息

批准号：
17750139
负责人：
山本薫
金额：
$ 2.37万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では,ウィグナー型の電荷秩序(CO)を示す電荷移動錯体α-(BEDT-TTF)2I3が,COの発生により代表的な二次のNLOである光学第二高調波発生(SHG)を示すことを明らかにした。NLOの大きさを規定している非線形感受率の決定を行ったところ,その大きさはBBO等の既存の非線形光学結晶を凌駕していることが明らかになった。これは,COで発生する極端に不均一な電荷分布が,荷電子のポテンシャルエネルギーに大きな非調和性を発生させるためと考えられる。偶数次のNLOの発生は反転非対称性な物質にのみ許され,大きな非調和ポテンシャルの発現は,強い分極の発現を意味している。相転移に伴う分極発生は分極状態と無分極状態とが拮抗するために実現されたと考えられる。このような自発分極発生は,極めて広範な機能性で知られる強誘電体で観測される現象であり,α-(BEDT-TTF)2I3にも類似の物理特性が発現する可能性があり,基礎および応用の両面から注目される。今回発見した自発分極現象で重視すべき点は,従来の強誘電体における分極発生が結晶中のイオン変位に起因するのに対し,ここでの分極は電子相関による電子相転移によって引き起こされている点にある。このことに注目して本研究では分極相をフェムト秒パルスレーザーで励起し,SHGの時間応答を調べることで自発分極の外場応答を調べた。その結果,分極はレーザーパルスにより瞬時に消滅し,ピコ秒オーダーという短い時間で回復するという極めて高速な変化を示すことが確認された。

在本研究中，具有维格纳型电荷排序（CO）的电荷转移配合物α-(BEDT-TTF)2I3由于CO的产生而表现出光学二次谐波产生（SHG），这是一种典型的二阶非线性光学。透露，当我们确定定义 NLO 尺寸的非线性磁化率时，我们发现其尺寸超过了现有的非线性光学晶体（例如 BBO）的尺寸。这被认为是因为CO中产生的极其不均匀的电荷分布导致价电子的势能存在很大的非和谐性。偶次非线性光学晶体只有在具有反演不对称性的材料中才允许出现，并且大的非简谐势的发展意味着强极化的发展。据认为，由相变引起的偏振是由于偏振态和非偏振态相互竞争而实现的。这种自发极化是在以其极其广泛的功能而闻名的铁电材料中观察到的一种现象，并且α-(BEDT-TTF)2I3也可能表现出类似的物理性质，从这两种应用的角度来看，它都引起了人们的关注。和应用。这次发现的自发极化现象的重要一点是，传统铁电材料中的极化是由晶体中的离子位移引起的，而这里的极化是由电子关联引起的电子相变引起的。为此，在本研究中，我们通过用飞秒脉冲激光激发偏振相位并检查倍频的时间响应来研究自发偏振的外场响应。结果证实，偏振通过激光脉冲瞬间改变，并在皮秒量级的短时间内恢复，显示出极快的变化。

项目成果

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Photoinduced Melting of a Stripe-Type Charge-Order and Metallic Domain Formation in a Layered BEDT-TTF-Based Organic Salt

层状 BEDT-TTF 有机盐中条带型电荷顺序的光致熔化和金属域的形成

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
S.Iwai; K.Yamamoto; A.Kashiwazaki; F.Hiramatsu; H.Nakaya; Y.Kawakami; K.Yakushi; H.Okamoto; H.Mori; Y.Nishio
通讯作者：
Y.Nishio

Infrared and Raman Studies of θ-(BEDT-TTF)_2CsZn(SCN)_4 : Comparison with the Frozen State of θ-(BEDT-TTF)_2RbZn(SCN)_4

θ-(BEDT-TTF)_2CsZn(SCN)_4 的红外和拉曼研究：与 θ-(BEDT-TTF)_2RbZn(SCN)_4 冷冻状态的比较