多分散コロイド系のガラス転移現象における流体力学的相互作用の役割

流体动力学相互作用在多分散胶体系统玻璃化转变现象中的作用

基本信息

批准号：
08J10370
负责人：
川崎猛史
金额：
$ 0.77万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

前年度までに、研究計画に関しては、概ね達成できたので、今年度前半においては、これまで、2次元多分散粒子系で得られた、動的不均一性と結晶的中距離秩序の関係が、3次元系においても確認できるかについて調べた。本系で実現される過冷却液体の構造を詳しく解析すべく、球面調和関数から特徴付けられるボンド配向秩序変数を各粒子に関して計算した。すると、過冷却液体における秩序変数分布に不均一が生じており、中距離秩序が存在していることを確認した。さらに、この中距離秩序は、HCP(六方最密充填)的な構造をとっており、これより、3次元系においても、結晶的中距離秩序が存在していることがわかった。また、この結晶的中距離秩序は、その他の粒子に比べて動きにくく、結晶的中距離秩序と動的不均一性の間に相関があり、2次元系のみならず3次元系においても、動的不均一性の起源の一つが結晶的中距離秩序であることを明らかにした。一方、本年度の後半においては、3次元多分散(単分散)粒子系の過冷却液体が結晶化の素過程について調べた。過冷却液体は、結晶核が出来る前は、結晶的中距離秩序が生成消滅を繰り返しながら存在することは、上記において発見したものと同様であるが、結晶核は必ず、結晶的中距離秩序の中から、生成することを新たに見出した。このことは、近年注目されている古典核生成理論と実際の実験の結果との不整合と関係していると考えられる。古典論での核生成頻度は、均一な液体とバルクの結晶とのエネルギーバリアから計算されるが、実際の系で、結晶核が中距離秩序の中から発現するとしたら、考えるべきエネルギーバリアーは、中距離秩序とバルクの結晶であり、上記の古典論との描像からの不整合を生じることの原因が、このことに起因することが示唆される。以上の様に、結晶的中距離秩序は、ガラスの動的不均一性のみならず、結晶化にも関係していることがわかった。

到去年，我们的研究计划已经基本完成，所以今年上半年，我们将研究二维多分散粒子体系中得到的动态非均质性与晶体中程有序的关系。我们研究了这是否也可以在三维系统中得到证实。为了详细分析该系统中实现的过冷液体的结构，我们计算了每个颗粒的键取向序参数，其特征在于球谐函数。他们发现过冷液体中的有序变量分布不均匀，证实了中程有序的存在。此外，这种中程有序具有HCP（六方密堆积）结构，这表明即使在三维系统中也存在类晶体中程有序。另外，这种晶体中程有序度相对于其他粒子来说是难以移动的，并且晶体中程有序度与动态非均质性之间存在相关性，不仅在二维体系中，而且在三维体系中也难以移动。据揭示，物理异质性的起源之一是晶体中程有序。另一方面，今年下半年，我们研究了具有三维多分散（单分散）粒子系统的过冷液体结晶的基本过程。在过冷液体中，在晶核形成之前，通过反复的产生和湮灭，存在着结晶中程有序，与上面发现的类似，但晶核始终是结晶中程有序。我发现了一种新的方式。从内部产生事物。这被认为与近年来引起关注的经典成核理论与实际实验结果的不一致有关。在经典理论中，成核频率是根据均相液体和块体晶体之间的能垒计算的，但如果实际系统中晶核是由中程有序生成的，则应考虑的能垒为：这就是与上述经典理论不一致的原因，经典理论是中程有序的块体晶体。如上所述，我们发现结晶中程有序不仅与玻璃的动态不均匀性有关，而且与其结晶有关。