液相反応法を利用した可視光応答水分解光触媒電極の作製

液相反应法制备可见光响应水分解光催化电极

基本信息

批准号：
14J05709
负责人：
伊澤千尋
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Meiji University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J05709/
关键词：
水分解光触媒酸窒化物水熱法直接製膜

项目摘要

可視光を利用できる水分解光触媒のひとつである LaTiO2N を研究対象とし、エネルギー変換効率の高い電極の作製を目的とした。理想的な電極作製法は、光触媒膜を金属基板上へ直接作製することであると考え、LaTiO2N 膜を金属基板上へ直接作製することを試みた。LaTiO2N は酸化物前駆体 La2Ti2O7 膜を窒化して合成されるので、酸化物前駆体を金属基板上へ直接作製することを目指した。従来法では作製が困難であった La2Ti2O7 膜を、水熱法を利用することで作製できることを明らかにした。さらに、La2Ti2O7膜を窒化することで LaTiO2N 膜を作製することに成功した。作製した LaTiO2N 膜について光電気化学測定を行った結果、LaTiO2N 膜が可視光照射下において n 型半導体として光触媒能を有することが明らかとなった。さらに、作製した LaTiO2N 膜の活性向上を目指し、光電気化学反応に用いる電解質溶液が光電流密度に与える影響を検討した。窒化過程での高温加熱による窒素欠陥の生成を抑制するため、窒化過程を経ない酸窒化物膜の直接作製を目指した。その方法として、低温条件下で結晶性の窒化物膜の直接作製が可能である溶融塩電解法を選択した。溶融塩電解を行うための装置を立ち上げ、タンタル基板上へ窒化タンタル膜の作製を試みた。LiCl-KCl-Li3N 溶融塩中でタンタル基板をアノード分極し、3 h 反応させた。得られた生成膜について元素分析した結果、タンタルと酸素が検出され、窒素は検出されなかった。反応系内に水分などの酸素源が混入していると考えられるので、今後装置の改良が求められる。

研究目标是LaTiO2N，这是一种可以利用可见光的水分解光催化剂，旨在制造具有高能量转换效率的电极。考虑到理想的电极制备方法是直接在金属基底上制备光催化薄膜，我们尝试直接在金属基底上制备LaTiO2N薄膜。由于LaTiO2N是通过氮化氧化物前驱体La2Ti2O7薄膜来合成的，因此我们的目标是直接在金属基底上制造氧化物前驱体。据透露，使用传统方法难以制造的La2Ti2O7薄膜可以使用水热法制造。此外，我们通过对La2Ti2O7薄膜进行氮化，成功地制备了LaTiO2N薄膜。对所制备的LaTiO2N薄膜的光电化学测量表明，LaTiO2N薄膜在可见光照射下具有作为n型半导体的光催化活性。此外，为了提高所制备的LaTiO2N薄膜的活性，我们研究了光电化学反应中使用的电解质溶液对光电流密度的影响。为了抑制氮化过程中由于高温加热而形成氮缺陷，我们的目标是直接制造氮氧化物薄膜而不经过氮化过程。作为方法，我们选择了熔盐电解，它可以在低温条件下直接制造晶体氮化物薄膜。我们搭建了熔盐电解装置，尝试在钽衬底上制备氮化钽薄膜。将钽基体在LiCl-KCl-Li3N熔盐中阳极极化并反应3 h。对得到的膜进行元素分析，结果检测到钽和氧，但没有检测到氮。由于认为反应体系中混入有水分等氧源，因此今后需要对设备进行改进。