第一原理法による酸化物の平衡状態図計算

使用第一性原理方法计算氧化物的平衡相图

• 批准号: 06J02843
• 负责人: 世古 敦人
• 金额: $ 0.64万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06J02843/
• 关键词: 第一原理計算; 状態図; クラスター展開法; スピネル; 酸化物

本研究は,酸化物系における状態図と原子配列を実験的情報に頼ることなしに理論予測する一般的手法を確立することを目指して,第一原理電子論計算の結果を統計力学手法で処理する手法を開発することを目的としている.幾つかの代表的な酸化物擬2元系および不定比性酸化物において,その手法の有効性を実証した.まずスピネル型構造を有する複合酸化物を対象に,基底状態での構造と規則不規則転移を定量的に調べた.多くの複合酸化物において,その基底状態の原子配列は未知であったが,本研究で開発した手法を適用することにより,系統的な基底状態の探索が可能となった.また有限温度での計算を行うことにより,スピネル複合酸化物における規則不規則転移が確認された.基底状態で正スピネル構造を有する化合物においては,これまでにも知られている四配位陽イオンと六配位陽イオン問の相転移が再現された.また基底状態で逆スピネル構造を有する化合物において,四配位陽イオンと六配位陽イオン間の規則不規則転移に加えて,より低温において六配位陽イオン間での規則不規則転移が生じることを発見した.さらに不定比化合物のモデルとしてSnO_Xを選択し,基底状態の構造と相安定性を調べた.Sn-O_系ではSnO_Xで表される不定比化合物が存在するが,その詳細な構造は明らかではなかった.本研究で開発した手法を適用することにより,Sn_2O_3とSn_3O_4は安定構造であることを明らかにした.さらに電子状態を解析し,これらの構造はSnOにおいて見られるlone pairを持っていることを明らかにした.

本研究旨在建立一种在不依赖实验信息的情况下从理论上预测氧化物系统中的相图和原子排列的通用方法，并使用统计力学方法处理第一原理电子计算的结果。本研究的目的是开发一种方法。用于具有尖晶石型结构的复合氧化物的氧化。我们定量研究了氧化物基态的结构和有序-无序转变，尽管许多复杂氧化物的基态原子排列是未知的，但我们应用了本研究中开发的方法，使系统地研究成为可能。寻找基态。此外，通过在有限温度下进行计算，证实了尖晶石复合氧化物中的有序-无序转变。在基态下，规则的尖晶石结构先前已知的四配位阳离子和六配位阳离子之间的相变在化合物中重现。 除了离子和六配位阳离子之间的有序无序转变之外，我们发现在较低温度下六配位阳离子之间也会发生有序无序转变。我们使用 Sn 作为非化学计量化合物的模型。我们选择O_X并研究其基态结构和相稳定性。在Sn-O_体系中，存在以SnO_X为代表的非化学计量化合物，但其详细结构尚不清楚，通过该方法，我们发现Sn_2O_3和Sn_3O_4。具有稳定的结构。此外，我们分析了它们的电子态，发现这些结构与 SnO 中观察到的结构相似。他透露自己有一双。

项目成果

Free Energy Calculations of Precipitate Nucleation

沉淀成核的自由能计算

• 发表时间: 2007
• 期刊: Materials Science Forum 539-543
• 作者: Masayuki Nishida;Takao Hanabusa;Yasukazu Ikeuchi;Masayuki Nishida;西谷滋人;Shigeto R.Nishitani
• 通讯作者: Shigeto R.Nishitani

First-principles study of bulk ordering and surface segregation in Pt-Rh binary alloys

• DOI: 10.1103/physrevb.74.174202
• 发表时间: 2006-11
• 期刊: Physical Review B
• 影响因子: 3.7
• 作者: Koretaka Yuge;Atsuto Seko;A. Kuwabara;F. Oba;I. Tanaka