新規な分光計測法による複雑系超高速光物理過程の研究

使用新型光谱测量方法研究复杂系统中的超快光物理过程

基本信息

批准号：
06F06605
负责人：
田原太平
金额：
$ 1.54万
依托单位：
The Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

われわれの研究室が独自に開発した液体界面の分子の電子スペクトルを測定するための新しい非線形分光法である、マルチプレックス電子和周波発生(ESFG)分光法を用いて研究を行った。今年度は最終年度なので、これまでの成果をまとめながら研究を進めた。まず、昨年度行ったタンパクの表面変性に関する研究を論文にまとめた。この研究では、界面でのヘムタンパク質シトクロムcの電子スペクトルをESFG分光法によって測定した。特に、これによって、空気/水界面でシトクロムcは変性状態と未変性状態の両方の形で混在することが初めてわかった。この論文はきわめて速やかにJ.Phys.Chem.BにLetterとして受理され、現在印刷中である。また、液体界面で分子が実効的に感じる粘性を調べることを目的としておこなった、空気/水界面でのマラカイトグリーン(MG)のフェムト秒時間分解ESFG分光の研究をまとめた(現在投稿準備中)。MGの基底状態の退色の回復過程には分子のねじれ運動が関与しているため,その時定数は溶媒の粘性に良い相関を示すことが知られている。水界面でのダイナミクスの測定、およびその温度依存性の測定の結果,MGは空気/水界面でバルク水中より大きな粘度を感じていることが明らかになった。さらに、MGのS_0→S_1、S_0→S_2吸収に共鳴させた二つの波長で二倍波発生(SHG)の偏光依存性を測定した。これら2つの遷移は遷移モーメントの向きが直交するので、この2つの測定結果を組み合わせることによって液体界面での分子配向の完全決定を行うことができた。くわえて、水の界面で二量体を生成するローダミン色素のESFG測定を行い、界面活性剤の有無によって二量体の構造がJ型からH型へと変化することを見いだした。

该研究是使用多路复用电子总和频率产生（ESFG）光谱进行的，这是一种新的非线性光谱，用于测量我们实验室独立开发的液体界面上分子的电子光谱。今年是最后一年，所以我进行了研究，同时总结了到目前为止的结果。首先，我们汇编了一篇有关我们去年进行的蛋白质表面修饰研究的论文。在这项研究中，通过ESFG光谱法测量了界面处血红素蛋白细胞色素C的电子光谱。特别是，这是第一次在空气/水接口处的变性状态和本地状态混合了细胞色素C。作为致j.phys.chem.b的信很快被接受，目前正在印刷中。我们还编辑了一项关于空气/水界面上孔雀石绿色（MG）的飞秒时间分辨ESFG光谱的研究，该研究的目的是研究分子在液态界面上有效地感知分子的粘度（目前正在准备发布）。由于该分子的扭转运动与Mg基态的恢复过程有关，因此众所周知，时间常数与溶剂的粘度良好相关。水界面上的动力学测量及其温度依赖性表明，与大量水相比，MG在空气/水界面上的粘度更大。此外，在两个波长与S_0→S_1和S_0→S_2吸收Mg的两个波长下测量了双波产生（SHG）的极化依赖性。由于这两个过渡具有过渡矩的正交取向，因此将这两个测量值结合在一起，可以完美地确定液体界面处的分子方向。另外，对在水界面形成二聚体的若丹明染料上进行了ESFG测量，发现二聚体的结构从J型变为H型，具体取决于表面活性剂的存在或不存在。