金属ナノ粒子積層電極の電気化学的修飾とその(光)電極触媒活性

金属纳米颗粒堆叠电极的电化学修饰及其（光）电催化活性

基本信息

批准号：
17750115
负责人：
八木一三
金额：
$ 2.11万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、種々のポリマーを鋳型とする白金または金ナノ粒子を電極表面に固定するための最適な組み合わせを明らかにすることに注力した。具体的には、ポリアクリル酸(PAA)のようなポリアニオンを鋳型として調製した白金ナノ粒子、ポリエチレンイミン(PEI)のようなポリカチオンを鋳型として調製した白金ナノ粒子、ならびにポリビニルピロリドン(PVP)に代表される中性のポリマーを鋳型とする白金ナノ粒子および金ナノ粒子を、対応するポリマーとの交互積層を行った。白金ナノ粒子を交互積層した場合には、電気化学測定により、積層数に対する水素吸脱着波の変化から、担持できた白金量を見積もるとともに、酸素還元活性を評価した。一方、金ナノ粒子の場合には、透明基板を用いて、吸光度変化から積層量を評価した。いずれの場合も、10層目あたりから、積層回数と実際の積層量との相関が線形からずれ、表面が次第にラフネスを増大させていくことがわかった。ただし、その度合いには対ポリマーの分子量や構造、親・疎水性にかなり影響を受けることもわかった。また、基板の種類に応じて、前処理を行うことが、安定した積層を行う上で、有用であることもわかってきた。以上の結果については、より系統的な研究の必要性がある。一方、さらに実際の電極触媒研究と関連づけるために、白金ナノ粒子を担持した触媒粒子の表面をポリマーで処理し、その表面電荷を利用して、サブミクロンスケールの粒子も交互積層法により電極基板表面に固定できることも明らかにしつつある。

今年，我们的重点是阐明用于将铂或金纳米颗粒固定在电极表面的各种聚合物模板的最佳组合。具体地，使用聚丙烯酸(PAA)等聚阴离子作为模板制备的铂纳米颗粒、使用聚乙烯亚胺(PEI)等聚阳离子作为模板制备的铂纳米颗粒、以及使用典型的中性聚合物作为模板制备的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)铂纳米颗粒。金纳米颗粒与相应的聚合物交替层压。当铂纳米粒子交替堆叠时，使用电化学测量根据氢吸附/解吸波相对于堆叠层数的变化来估算可负载的铂量，并评价氧还原活性。另一方面，在金纳米粒子的情况下，使用透明基板，根据吸光度的变化来评价堆积量。在这两种情况下，都发现从第10层左右开始，层数与实际层数之间的相关性偏离线性，表面粗糙度逐渐增加。然而，还发现这种效果的程度很大程度上受到配对聚合物的分子量、结构和亲水性/疏水性的影响。还发现根据基材的类型进行预处理对于稳定的层压是有用的。对于上述结果，还需要进行更系统的研究。另一方面，为了进一步将其与实际的电极催化剂研究联系起来，我们用聚合物处理了负载铂纳米颗粒的催化剂颗粒的表面，并利用表面电荷，将亚微米级颗粒也施加到电极基底表面逐层方法也变得越来越清楚。