フェムト秒赤外ダブルパルスを用いた表面和周波発生振動分光システムの構築

飞秒红外双脉冲表面和频产生振动光谱系统的构建

• 批准号: 17750022
• 负责人: 渡邊 一也
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17750022/
• 关键词: 表面振動分光; 超高真空; 和周波発生

本研究の目的は、よく規定された固体表面に吸着した異種分子間の相互作用に関する詳細な知見を与える、新しい表面振動分光法を開発することである。今年度は以下の成果を得た。前年度構築した2つの異なる波長の中赤外光を固体表面に照射し、発生する赤外-赤外-可視の和周波を検出するシステムを超高真空中の氷薄膜に適用した。市販のTi:Sapphire再生増幅器(Spectra physics, spitfire-pro, 130fs, 2mJ/pulse, 1kHz)の出力を3つにわけ、1つを市販のOPG/OPA(TOPAS)および差周波発生によりフェムト秒中赤外光(2〜10μm)に変換する。もう一つの出力の一部をKTA結晶中でパラメトリック変換を行い、2.5〜3.7μmの赤外光を得た。残りの再生増幅器からの出力は幅2ps、中心波長800mmの'可視光'とし、上記2つの赤外パルスとともに超高真空中の試料表面にCaF_2レンズを用いて集光した。試料からの和周波信号を、フィルター、分光器を通して液体窒素冷却CCDにより検出した。上記システムを、超高真空中の白金表面に成長させた氷薄膜(膜厚50〜100分子層)に適用し、2つの赤外光の波長を氷のOH対称伸縮および反対称伸縮振動に共鳴させ、2つのモードの非調和結合に起因すると考えられる和周波信号の観測に成功した。これらの成果は、日本化学会第87回春季年会で発表済み(3G1-28)、また現在査読つき欧文誌に投稿準備中。

本研究的目的是开发一种新的表面振动光谱方法，该方法可以详细了解吸附在明确固体表面上的不同分子之间的相互作用。今年，我们取得了以下成果。去年建造的系统用两种不同波长的中红外光照射固体表面，并检测所产生的红外-红外-可见波的总频率，该系统被应用于超高真空中的薄冰膜。将市售的 Ti:Sapphire 再生放大器（Spectra物理，spitfire-pro，130fs，2mJ/脉冲，1kHz）的输出分为三部分，其中之一用于使用市售的 OPG/OPA 生成飞秒脉冲（ TOPAS）和差频生成转换为红外光（2-10μm）。另一部分输出在KTA晶体中进行参数转换，以获得2.5至3.7μm的红外光。剩下的再生放大器的输出是宽度为 2 ps、中心波长为 800 mm 的“可见光”，它与上述两个红外脉冲一起使用 CaF_2 透镜在超高真空中聚焦到样品表面。液氮冷却 CCD 通过滤光片和光谱仪检测样品的和频信号。将上述系统应用于超高真空中铂表面生长的薄冰膜（50至100个分子层厚），两个波长的红外光与冰的OH对称伸缩和反对称伸缩振动发生共振，我们取得了成功。观察和频信号，该信号被认为是由两种模式的非谐波耦合引起的。这些结果已在日本化学会第 87 届春季年会 (3G1-28) 上公布，目前正在准备提交给同行评审的欧洲期刊。