ゼオライトの分子ふるい過程のダイナミックスに関する分子動力学的研究

分子筛分子筛过程动力学的分子动力学研究

基本信息

批准号：
05750695
负责人：
久保百司
金额：
$ 0.58万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1993
资助国家：
日本
起止时间：
1993 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

ゼオライトのミクロ細孔がもたらす分子ふるい効果および触媒反応における形状選択性は、実用的にもまた基礎的にも最も興味深い課題の一つである。しかし、その分子ふるい機構の詳細はいまだ解明されていない。そこで、本研究では分子動力学法(MD)法とコンピュータグラフィックスを活用することにより、ゼオライトのミクロ細孔構造がもたらす分子ふるい効果の機構を詳細に解明した。空気分離としてよく知られるNaA型ゼオライトのN_2とO_2の分子ふるい過程について検討を行った。高温においてはNaA型ゼオライト中でN_2とO_2は分離しなかったが、低温ではN_2とO_2が分離され、MD法によりNaA型ゼオライトの空気分離を再現できることが明らかになった。さらに、NaA型ゼオライト中の交換イオンのモ-ビリティーがN_2とO_2の分離に大きな役割を果していることも明らかとなった。地球温暖化防止策としての二酸化炭素高温分離膜の開発を目的とし、A型ゼオライト細孔中におけるCO_2とN_2の拡散・分離過程について検討を行った。その結果、A型ゼオライトの交換イオン変化させることによってCO_2とN_2の拡散・分離過程は大きく異なり、さらに適切な交換イオンを選択することにより、高温においてもCO_2とN_2が効率よく分離できることが明らかになった。ZSM-5型シリカライトは、疎水性を持つゼオライトであり、この性質を利用した有機分子と水分子の分離が期待される。本研究ではMD法により、水分子はZSM-5の細孔内に進入しにくいのに対し、メタノールは容易に細孔内に進入する過程を再現することにも成功した。このようにMD法はゼオライトの分子ふるい機構の原子レベルでの解明に非常に有効であり、今後さらに多様な課題への適用が期待される。

沸石微孔在催化反应中带来的分子筛分效应和形状选择性是实践和基础上最有趣的问题之一。然而，分子筛分机制的细节尚未阐明。因此，本研究利用分子动力学（MD）方法和计算机图形学，详细阐明了沸石微孔结构带来的分子筛分效应的机理。我们研究了N_2和O_2在NaA型沸石中的分子筛分过程，这对于空气分离来说是众所周知的。在高温下，N_2和O_2在NaA型沸石中没有分离，但在低温下，N_2和O_2分离，表明MD方法可以在NaA型沸石中重现空气分离。此外，NaA型沸石中交换离子的迁移率对N_2和O_2的分离起着重要作用。为了开发高温二氧化碳分离膜作为防止全球变暖的措施，我们研究了CO_2和N_2在A型沸石孔道中的扩散和分离过程。结果表明，改变A型沸石的交换离子，CO_2和N_2的扩散分离过程有很大差异，通过选择合适的交换离子，即使在高温下也能有效分离CO_2和N_2就成了。 ZSM-5型硅沸石是一种疏水性沸石，这一特性有望用于分离有机分子和水分子。在本研究中，我们利用MD方法成功地再现了水分子难以进入ZSM-5孔隙而甲醇容易进入孔隙的过程。这样，MD方法在原子水平上阐明沸石的分子筛分机制非常有效，并且有望在未来应用于更多样化的问题。