新規代替フロン類が地球温暖化に与える影響の解明

阐明新的碳氟化合物替代品对全球变暖的影响

• 批准号: 15710008
• 负责人: 高橋 けんし
• 金额: $ 2.37万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15710008/
• 关键词: 代替フロン; 地球温暖化; 対流圏; 大気化学反応; 反応速度定数; 真空紫外レーザー; フーリエ変換赤外分光; OHラジカル; レーザー誘起蛍光法; ラボ実験; 大気化学; 大気寿命

本研究では、人為的に大気中に放出される代替フロンの大気中における反応速度定数、反応生成物の同定と定量、地球温暖化係数などを明らかにすることを目的とした。実験には、波長可変真空紫外レーザー誘起蛍光分光法やフーリエ変換赤外分光法を用いた。具体的には、(1)イソブチルアルデヒド及びピバルアルデヒドと塩素原子との295Kにおける反応速度定数を、それぞれ(1.15±0.31)×10^<-10>、(1.33±0.25)×10^<-10>cm^3molecule^<-1>s^<-1>と決定した。アルデヒドは、代替フロンや揮発性有機物の光酸化反応の中間生成物として大気中で生成する。さらに、アルデヒドとCl原子との反応からアシル化合物が生成する分岐比を初めて計測し、それぞれ0.81±0.08、0.85±0.10と決定した。さらに、(2)CF_3O_2ラジカルとNOとの大気化学反応で生成するCF_3ONO_2の収率を世界で初めて決定することに成功した。その収率は(1.67±0.25)%と大変小さく、CF_3O+NO_2の生成経路が主要であることが明らかにされた。代替フロンの酸化過程で生じるCF_3O_2ラジカルの反応過程については未解明な部分が多く残されていたが、本研究によって、CF_30NO_2はCF_3O_2ラジカルのリザーバ分子としては重要ではないことが示された。次に、(3)代替フロンHFC-152a(CH_3CHF_2)とOHラジカルとの反応速度定数(295K)を(3.08±0.43)×10^<-14>cm^3molecule^<-1>s^<-1>と決定した。この結果、HFC-152aの対流圏寿命は1.8年と見積もられた。また赤外吸収スペクトルの計測からHFC-152aは1150cm^<-1>付近に強い赤外吸収があり、地球温暖化係数はCO_2の680倍(20年積算)になることが明らかとなった。

本研究的目的是阐明人工释放到大气中的氟氯化碳替代品的大气反应速率常数、反应产物的识别和定量以及全球变暖潜力。实验采用波长可调谐真空紫外激光诱导荧光光谱和傅里叶变换红外光谱。具体而言，(1)异丁醛和新戊醛在295K下与氯原子的反应速率常数分别确定为(1.15±0.31)×10^<-10>和(1.33±0.25)×10^<-10。 >cm^3分子^<-1>s^<-1>。醛是氟氯化碳替代品和挥发性有机物质光氧化反应的中间产物，在大气中产生。此外，首次测量了醛与Cl原子反应形成酰基化合物的支化比，并确定分别为0.81±0.08和0.85±0.10。此外，(2)我们在世界上首次成功测定了CF_3O_2自由基与NO之间的大气化学反应产生的CF_3ONO_2的产率。产率很小(1.67±0.25)%,表明CF_3O+NO_2生产途径是主要途径。尽管CFC替代品氧化过程中产生的CF_3O_2自由基的反应过程的许多方面仍不清楚，但本研究表明CF_30NO_2作为CF_3O_2自由基的储存分子并不重要。 (3)CFC取代物HFC-152a(CH_3CHF_2)与OH自由基的反应速率常数(295K)为(3.08±0.43)×10^<-14>cm^3分子^<-1>s^<- 1 > 已决定。因此，HFC-152a 的对流层寿命估计为 1.8 年。此外，红外吸收光谱测量表明，HFC-152a在1150cm^-1附近具有较强的红外吸收，其全球变暖潜能值是CO_2的680倍（20年累积）。

项目成果

K.Takahashi et al.: "Vacuum ultraviolet laser-induced fluorescence detection of O(^1S) atom produced in the 193 nm photolysis of ozone"Journal of Physical Chemistry. A107(44). 9368-9373 (2003)

K.Takahashi 等：“真空紫外激光诱导荧光检测 193 nm 臭氧光解中产生的 O(^1S) 原子”物理化学杂志。

Vacuum ultraviolet laser-induced fluorescence detection of O(^1S) atom produced in the 193 nm photolysis of ozone

真空紫外激光诱导荧光检测193 nm臭氧光解产生的O(^1S)原子

• 发表时间: 2003
• 期刊: Journal of Physical Chemistry A107
• 作者: K.Takahashi;T.Nakayama他1名
• 通讯作者: T.Nakayama他1名