分子集合体を利用した単分散ゼオライトナノクリスタルの調製とオレフィン合成への適用

分子聚集体制备单分散沸石纳米晶及其在烯烃合成中的应用

基本信息

批准号：
15760564
负责人：
多湖輝興
金额：
$ 2.37万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

昨年度では,水/界面活性剤/有機溶媒を反応場に用い,ナノサイズのMFI型ゼオライト(シリカライト)結晶の合成に成功した.そこで、本年度は,ゼオライトナノクリスタルの形成機構について検討すると共に,その機構に基づく結晶サイズ制御を試みた.さらに,アルミニウムを結晶構造に導入し,酸点を持つ均一なMFI型ゼオライト(ZSM-5)ナノクリスタルの調製を試みた.シリカとアルミナの原料金属アルコキシドとテンプレートを含む水溶液を界面活性剤/有機溶媒溶液に投入し,マイクロエマルション相を形成する溶液を調製した.この溶液をオートクレーブに投入し,100℃〜160℃の水熱条件下でゼオライトナノクリスタルの合成を行った.原料金属アルコキシド濃度,テンプレート濃度と界面活性剤濃度を変化させることにより,結晶サイズが60nm〜1μmの範囲で制御された単分散なゼオライトナノクリスタルが得られた.更に,MFI型ゼオライト結晶構造内にアルミニウムが導入された,結晶サイズ150nmのZSM-5型ゼオライトナノクリスタルの調製に成功し,固体酸性を有していることをアンモニア昇温脱離法によって確認した.結晶サイズ150nmと300nmのZSM-5型ナノクリスタルを調製し,アルミナフィルター上に積層させることにより,触媒膜型反応器を作製した.作製した膜を用いて,メタノールからのオレフィン合成反応(MTO反応)実験を行った.その結果,結晶サイズ150nmのナノクリスタルで作製した膜の方が高活性であり,さらにオレフィンの選択率が向上した.これは,結晶サイズが小さくなるに従い,結晶内における反応原料の拡散抵抗が低減されたためと考えられる.

去年，我们利用水/表面活性剂/有机溶剂作为反应场，成功合成了纳米尺寸的MFI型沸石（硅沸石）晶体，因此，今年我们将研究沸石纳米晶体的形成机理，并尝试对晶体进行控制。此外，我们将铝引入到晶体结构中，并尝试制备具有酸性位点的均匀MFI型沸石（ZSM-5）纳米晶体。将含有原料金属醇盐和二氧化硅和氧化铝模板的水溶液添加到表面活性剂/有机溶剂溶液中以制备用于形成微乳液相的溶液，在热条件下合成沸石纳米晶体。通过改变原料金属醇盐浓度、模板浓度。，和表面活性剂浓度，晶体尺寸减小至60n。获得了控制在μm至1μm范围内的单分散沸石纳米晶，并成功制备了晶体尺寸为150 nm的、在MFI型沸石晶体结构中引入铝的ZSM-5型沸石纳米晶。经氨程序升温解吸法证实其具有固体酸性。制备了晶粒尺寸为150 nm和300 nm的ZSM-5型纳米晶并进行了表征。通过将膜堆叠在路由器上来制造催化膜型反应器，使用所制造的膜进行由甲醇合成烯烃的反应(MTO反应)。这被认为是由于所得膜具有更高的活性和改进的烯烃选择性。随着晶体尺寸的减小，反应原料在晶体内的扩散阻力减小。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

多湖輝輿, 河野陽介, 西美詠子, 辻俊郎, 増田隆夫: "マイクロエマルションを利用したゼオライトナノクリスタルの調製"第19回ゼオライト研究発表会講演予稿集. (2003)

Terukoshi Tago、Yosuke Kono、Eiko Nishi、Toshiro Tsuji、Takao Masuda：“使用微乳液制备沸石纳米晶体”第 19 届沸石研究会议论文集（2003 年）。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Recovery of Useful Hydrocarbons from Petroleum Residual Oil by Catalytic Cracking with Steam over Zirconia-Supporting Iron Oxide Catalyst

DOI：
10.1021/ef0499067
发表时间：
2004-09
期刊：
Energy & Fuels
影响因子：
5.3
作者：
E. Fumoto;T. Tago;A. Tsuji;T. Masuda
通讯作者：
E. Fumoto;T. Tago;A. Tsuji;T. Masuda

西美詠子, 河野陽介, 多湖輝興, 辻俊郎, 増田隆夫: "ゼオライトナノクリスタルの新規調製法の開発"第92回触媒討論会討論会A予稿集. (2003)

Eiko Nishi、Yosuke Kono、Teruoki Tago、Toshiro Tsuji、Takao Masuda：“开发沸石纳米晶体的新制备方法”第 92 届催化会议 A 的记录（2003 年）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Control of Acid Site Distribution of MFI-type Zeolite by Selective Formation of SiO2 Unit Utilizing Silane Compounds with Different Molecular Sizes

利用不同分子尺寸的硅烷化合物选择性形成SiO2单元控制MFI型沸石的酸位分布

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
The 18th International Symposium on Chemical Reaction Engineer, Chicago, USA
影响因子：
0
作者：
T.TAGO;K.TANAKA;K.MORITA;T.MASUDA
通讯作者：
T.MASUDA

T.Tago, S.Tashiro, Y.Hashimoto, K.Wakabayashi, M.Kishid: "Synthesis and Optical Properties of SiO2-coated CeO2 nanoparticle"Journal of Nanoparticle Research. 5(1-2). 55-60 (2003)

T.Tago、S.Tashiro、Y.Hashimoto、K.Wakabayashi、M.Kishid：“SiO2 包覆的 CeO2 纳米粒子的合成和光学性质”纳米粒子研究杂志。

DOI：
发表时间：
期刊：
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通讯作者：
古田龍太，渡部岳，谷口太一，吉川琢也，中坂佑太，多湖輝興，増田隆夫