非平衡合金を前駆体とする燃料電池用メタン直接改質アノード触媒の開発

以非平衡合金为前驱体开发燃料电池甲烷直接重整阳极催化剂

基本信息

批准号：
15760526
负责人：
山崎倫昭
金额：
$ 1.92万
依托单位：
Kumamoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

液体急冷法により作製した非晶質Ni-Zr合金薄帯に酸化還元処理を施して得られる準安定正方晶ジルコニア担持ニッケル触媒が二酸化炭素の接触水素化反応に極めて高活性を示すことがわかっている。この高活性は非晶質Zr基合金を酸化処理することによって得られる準安定正方晶ジルコニアが触媒担体として重票な働きを担っていることで発現することから、本年度はCu-Zr系非晶質合金薄帯を酸化還元することで、準安定正方晶ジルコニア担持銅触媒を作製し、そのメタノール水蒸気改質反応による水素製造を試みた。Cu-Zr非晶質合金中の銅含有量を30、40、50、60、70at.%と連続的に変化させ、酸化後の正方晶ジルコニアの形成量を調べたところ、銅含有量30、40at.%の合金では、正方晶ジルコニアは形成されず、単斜晶ジルコニアのみが形成されるが、銅含有量が50、60、70at.%と増加するにつれて、正方晶ジルコニアの存在比は増大し、Cu_<70>Zr_<30>(at.%)合金においてその存在比は、約0.7まで上昇した。水素還元による触媒活性化後にメタノール水蒸気改質反応に供したところ、合金前駆体時の銅含有量が30、40at.%の触媒では、ほとんど触媒活性を示さなかったが、銅含有量が50、60、70at.%と増加するにつれて、触媒活性を発現するようになり、その水素発生量は銅含有量、すなわち正方晶ジルコニアの存在比の増大とともに上昇し、Cu_<70>Zr_<30>合金触媒において、反応温度653K、原料供給量LHSV=14の条件にて、最大370ml/min・gに達した。以上のことから、二酸化炭素の接触水素化反応と同様に、メタノールの水蒸気改質反応においても正方晶ジルコニアの触媒担体としての有効性が確認され、またCu-Zr非晶質合金前駆体を酸化処理した際に正方晶ジルコニアが形成される組成範囲および酸化処理条件が明らかとなった。

已经发现，通过液体淬灭方法产生的无定形NI-ZR合金薄带对氧化和氧化还原处理产生的无定形Ni-ZR合金薄带获得的亚稳态四方锆催化剂在碳二氧化碳的催化氢反应中极为活跃。这种高活性由通过氧化治疗无定形的基于ZR的合金获得的可稳定的四方锆菌表现出来，该合金可作为重型催化剂支持，在今年，我们试图通过基于Cu-Zr的氧化剂氧化和氧化剂的氧化型和氧化剂来产生亚稳定的四方锆石，并产生氧化剂的氧化型氧化和氧化剂。改革反应。 Cu-ZR无定形合金中的铜含量连续更改为30、40、50、60和70 at。％，并检查了氧化后四方氧化锆的形成。在铜含量为30的合金中，40％at。％，没有形成四方氧化锆，仅形成单斜氧化锆。随着铜含量增加到50、60和70 at。％，四方氧化锆的丰度比增加了，并且在Cu_ <70> Zr_ <30>（at。％）合金中，其丰度比增加到0.7。通过减少氢的催化活化后，催化剂受到甲醇蒸汽重整反应的影响，尽管催化剂的铜含量为30和40，因为合金前体几乎没有显示出催化活性，但是随着铜含量增加到50、60和70，催化剂的含量增加，催化剂的含量开始增加，并增加了copper的含量，并增加了copper的含量，并增加了coplogen的含量，并增加了copter的含量，并且会增加铜的含量。在Cu_ <70> Zr_ <30>合金催化剂的条件下，氧化锆最大为370 ml/min·G，在653K的条件下，lhsv = 14。从上面的情况下，已经证实，四方锆石作为甲醇蒸汽重构反应中的催化剂支持的有效性，与二氧化碳的催化氢化反应类似，以及氧化处理的组成范围和条件，当四方锌含量在cu-zr zr amorphoy isorplay isoy isoy is of is时，形成了四方锆石的氧化处理。