量子凝縮系内の化学的プロセスに関する理論的研究

量子凝聚态化学过程的理论研究

• 批准号: 15750016
• 负责人: 三浦 伸一
• 金额: $ 1.66万
• 依托单位: Institute for Molecular Science (2004-2005)Okazaki National Research Institutes (2003)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15750016/
• 关键词: 超流動ヘリウム; 経路積分法; 量子液滴; 量子シミュレーション; 経路積分モンテカルロ; 経路積分分子動力学; マイクロクラスター; 硫化カルボニル; 量子回転; 超流動; 液体ヘリウム; ボーズ凝縮; 量子モンテカルロ法

本年度は前年度までに開発した剛体分子を含む量子クラスター用の経路積分シミュレーション法を用いて、硫化カルボニル分子をドープしたヘリウムクラスターのシミュレーションを行った。前年度には比較的大きなヘリウムクラスターの計算を行って、ナノ液滴で観測されている実験に対応する自由回転子様の回転運動を再現し、計算より評価した分光学的な定数は実験と良い一致を示した。このことをふまえ、本年度はヘリウムクラスターのサイズを変えてシミュレーションを行うことにより、媒体の超流動性に由来する"自由回転をする溶媒和分子"の状態が実現される最小のクラスターサイズを決定した。さらに超流動密度のサイズ依存性についても詳しく調べた。計算より、ヘリウム原子数個からなる分子との複合体として振る舞っているサイズから、分子の量子的な溶媒和状態にあるサイズに遷移していく様子が見て取れた。これは分光学的な定数をヘリウム原子数の関数としてみたときに、極小をもつことに対応する。また分子の第一溶媒和殻がヘリウムにより満たされるとさらに大きなクラスターで見られる運動に収束していくことがわかった。数にしてヘリウム原子20個程度である。またこのサイズでのヘリウム原子は殆どすべて超流動状態にあることがわかった。

今年，我们利用去年开发的含有刚性分子的量子簇路径积分模拟方法，对掺杂有硫化羰分子的氦簇进行了模拟。去年，我们对一个相对较大的氦团簇进行了计算，重现了与纳米液滴实验相对应的自由旋转体旋转运动，计算得出的光谱常数与实验结果非常吻合。基于此，今年我们对不同的氦团簇尺寸进行了模拟，以确定能够实现源自介质超流动性的“自由旋转溶剂化分子”状态的最小团簇尺寸。此外，还详细研究了超流体密度的尺寸依赖性。计算表明，尺寸从与由几个氦原子组成的分子形成复合物的尺寸转变为分子处于量子溶剂化状态的尺寸。这对应于当将光谱常数视为氦原子数量的函数时具有最小值的事实。研究还发现，当分子的第一个溶剂化壳层充满氦气时，运动会收敛到较大团簇中看到的运动。数量约为20个氦原子。研究还发现，几乎所有这个尺寸的氦原子都处于超流体状态。

项目成果

Shinichi Miura: "Path integral hybrid Monte Carlo algorithm for correlated Bose fluids"Journal of Chemical Physics. 120・5. 2160-2168 (2004)

三浦真一：“相关玻色流体的路径积分混合蒙特卡罗算法”化学物理杂志120・5（2004）。

On the salvation structure of a rare-gas solute in superfluid helium-4

超流氦4中稀有气体溶质的拯救结构

• 发表时间: 2005
• 期刊: Journal of Molecular Liquids 119
• 作者: Shinichi Miura;Shinichi Miura
• 通讯作者: Shinichi Miura

Quantum rotation of carbonyl sulfide molecules in superfluid helium clusters

超流氦团簇中硫化羰分子的量子旋转

• 发表时间: 2005
• 期刊: Journal of Physics : Condensed Matter 17
• 作者: Shinichi Miura