Synthesis of novel microporous materials based on the elucidation of formation of zeolites in nanolevel

基于阐明纳米级沸石形成的新型微孔材料的合成

基本信息

批准号：
15360426
负责人：
OKUBO Tatsuya
金额：
$ 9.79万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15360426/
关键词：
zeolite nucleation crystal growth synchrotron radiation high energy XRD small angle X-ray scattering in situ observation precursor 高エネルギーX線回折前駆体 in-situ測定

项目摘要

In this research project, investigation on zeolite precursors during the stages of nucleation and crystal growth is performed at the level of atomic scale by means of various in situ characterization techniques. The formation process of zeolite crystals is recognized here as a kind of reaction network.As for the clarification of zeolite precursors, generation of ring structures which are composed of hetero-atoms such as oxides of Si, Al, and/or other metals, and the roles of alkali metals in the generation were focused on. High-Energy X-Ray Diffraction (HEXRD) is utilized for the investigation of ring structures of aluminosilicate species involved in the formation process of zeolites. We could clarify by the tool the critical roles of hetero-atoms on the ring species and of alkali metals on the assembly of the rings. We could successfully lead the conclusion that introduction of Al into the ring structure decreased the proportional contribution of odd-numbered rings, and the addition of Zn enhanced the formation of three-membered ring. It is noted that the ring number distribution is already determined in the amorphous phase of reactant aluminosilicate hydrogel prior to crystallization to each zeolitic phase. In the successive stage, nucleation and growth, we concluded that three kinds of particles of primary and secondary units and crystal exist in the aqueous phase of solution, by our original contribution using Small Angle X-ray Scattering(SAXS)-Wide Angle X-ray Scattering(WAXS) in situ measurement. We finally proposed a whole schematic process of crystallization of zeolite through these explorations.We also succeeded to obtain much smaller nano-crystal of zeolite than previously reported, owing to the knowledge obtained above. In this method, nano-crystals at higher concentration were achieved to crystallize without addition of organic additives, which are conventionally accepted as an indispensable reagent for such a type of nano-crystal.

在该研究项目中，通过各种原位表征技术在原子尺度上对成核和晶体生长阶段的沸石前体进行了研究。沸石晶体的形成过程在这里被认为是一种反应网络。对于沸石前驱体的澄清，由杂原子（例如Si、Al和/或其他金属的氧化物）组成的环结构的生成，以及重点关注了碱金属在生成中的作用。高能 X 射线衍射 (HEXRD) 用于研究沸石形成过程中涉及的硅铝酸盐物质的环结构。我们可以通过该工具阐明杂原子对环物种和碱金属对环组装的关键作用。我们成功地得出这样的结论：在环结构中引入Al降低了奇数环的比例贡献，而Zn的添加增强了三元环的形成。值得注意的是，在结晶成每个沸石相之前，反应物硅铝酸盐水凝胶的无定形相中的环数分布已经确定。在接下来的成核和生长阶段，我们利用小角X射线散射(SAXS)-广角X-射线分析得出结论，溶液的水相中存在三种初级和次级单元的颗粒和晶体。射线散射（WAXS）原位测量。通过这些探索，我们最终提出了沸石结晶的整个示意过程。由于上述获得的知识，我们还成功获得了比以前报道的小得多的沸石纳米晶体。在该方法中，无需添加有机添加剂即可获得较高浓度的纳米晶体结晶，而有机添加剂通常被认为是此类纳米晶体不可或缺的试剂。

项目成果

期刊论文数量（20）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Toru Wakihara, Tatsuya Okubo: "Crystal Growth Behavior of Zeolites Elucidated by Atomic Force Microscopy"Journal of Chemical Engineering of Japan. (印刷中). (2004)

Toru Wakihara、Tatsuya Okubo：“原子力显微镜阐明的沸石晶体生长行为”日本化学工程杂志（2004 年出版）。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Crystal Growth Behavior of Zeolites Elucidated by Atomic Force Microscopy

原子力显微镜阐明沸石的晶体生长行为

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
Journal of Chemical Engineering of Japan 37
影响因子：
0
作者：
Toru Wakihara;Tatsuya Okubo
通讯作者：
Tatsuya Okubo

Crystal Growth of Faujasite Observed by Atomic Force Microscopy, Microporous and Mesoporous Materials

用原子力显微镜观察八面沸石的晶体生长、微孔和介孔材料

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
Microporous and Mesoporous Materials 70
影响因子：
0
作者：
Toru Wakihara;Akira Sugiyama;Tatsuya Okubo
通讯作者：
Tatsuya Okubo

Manuel Sanchez-Sanchez, Christopher Martin, Florian Meneau, Ken-ichi Kurumada, Gopinathan Sankar and Tatsuya Okubo, In Situ Observation of Homogeneous Nucleation of Nanosized Zeolite A

Manuel Sanchez-Sanchez、Christopher Martin、Florian Meneau、Ken-ichi Kurumada、Gopinathan Sankar 和 Tatsuya Okubo，纳米尺寸沸石 A 均质成核的原位观察

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
Physical Chemistry Chemical Physics 8
影响因子：
0
作者：
Wei Fan;Matthew O'Brien;Masaru Ogura
通讯作者：
Masaru Ogura

In situ observation of homogeneous nucleation of nanosized zeolite A

DOI：
10.1039/b510963a
发表时间：
2006-01-01
期刊：
PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS
影响因子：
3.3
作者：
Fan, W;O'Brien, M;Okubo, T
通讯作者：
Okubo, T

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