低エネルギー放電を用いた天然ガスからの水素エネルギーと高機能炭素の併産プロセス

低能放电天然气联产氢能和高性能碳工艺

• 批准号: 14703020
• 负责人: 関根 泰
• 金额: $ 16.89万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14703020/
• 关键词: 水素製造; 低エネルギー放電; 改質; プラズマ; 触媒; 小型可搬; 機能性材料; PEMFC; ガソリン; アルコール; アルカン

本研究により、LEP放電はメタンの二酸化炭素リフォーミング、炭化水素/アルコールのスチームリフォーミング、重合、部分酸化といった多種多様な反応をサポートしうる。また、LEP放電と触媒を組み合わせることにより、常温でも電子照射によって触媒が活性化を受け、高い触媒能を発現することがわかった。メタンリフォーミング反応に低温、常圧、無触媒条件下において、LEP放電を適用したところ、リフォーミング反応が優勢に進行し、目的生成物が選択的に得られた。その際に炭素析出やワックスの生成などがほとんどないために、長時間安定した運転が可能であった。投入電力、ギャップ長、供給ガス流量等のパラメーターをコントロールすることで、選択率を変化させることなく、転化率のみを変えることができ、それに伴い目的生成物である水素の生成量も容易に、素早くコントロールすることができた。そのため、本LEP放電法は、従来の触媒反応では難しい、素早い負荷応答性があり、反応温度が低温であることから、始動も非常に速いと言える。上記のようなメリットの他にも、リフォーミング自体を無触媒で行えるため、失活や炭素析出の問題がなく、原料のS/C比も任意の比率で反応が行えるなど、LEP放電法によるスチームリフォーミング反応は触媒系に比べて種々のメリットがあることが分かった。エネルギー効率については、放電場での消費電力を用いて計算すると、メタンのスチームリフォーミング反応において、最高で78%と高く、電源及びパルス波形の最適化によりさらなる効率の向上が見込める事が分かった。水素製造における既存の放電プロセスではその効率は95MJ/kgH2程度が下限であったが、本プロセスにおいてはこれらを大きく下回り、物質合成やエネルギー製造といった多種多様な応用が可能である。

这项研究表明，LEP 放电可以支持多种反应，包括甲烷的二氧化碳重整、碳氢化合物/醇的蒸汽重整、聚合和部分氧化。此外，通过将LEP放电与催化剂相结合，发现催化剂通过电子照射而活化，即使在室温下也表现出高催化性能。当LEP放电应用于低温、常压、非催化条件下的甲烷重整反应时，重整反应占主导地位，选择性地获得了所需产物。在此过程中几乎没有碳析出或结蜡，因此可以长时间稳定运行。通过控制输入功率、间隙长度和供应气体流量等参数，可以仅改变转化率而不改变选择性。因此，这种LEP放电方式具有快速的负载响应，这是传统催化反应难以做到的，而且由于反应温度较低，可以说启动非常快。除了上述优点外，LEP放电法还具有以下优点：由于重整本身可以在没有催化剂的情况下进行，因此不存在失活或碳沉淀的问题，并且反应可以在任何S/C下进行已经发现，蒸汽重整反应比催化系统具有多种优点。在能源效率方面，根据放电场的功耗计算，甲烷蒸汽重整反应的效率高达78%，通过优化电源和脉冲波形，有望进一步提高效率。现有制氢放电工艺的效率下限约为95 MJ/kgH2，但该工艺远低于这些工艺，并且可用于材料合成和能源生产等多种应用。

项目成果

Y Sekine et al.: "Direct Conversion of Methane using Non-equilibrium Pulsed Discharge with and without Catalysts"J.Thermal Science & Engineering. 11. 1-8 (2003)

Y Sekine 等人：“使用有和没有催化剂的非平衡脉冲放电直接转化甲烷”J.Thermal Science

Y Sekine et al.: "Reaction mechanism of methane activation using non-equilibrium pulsed discharge at room temperature"Fuel. 82. 2291-2297 (2003)

Y Sekine 等人：“室温下使用非平衡脉冲放电活化甲烷的反应机制”燃料。

関根 泰ら: "低エネルギー放電を用いた水素製造プロセス"機能材料. 4. 57-67 (2003)

Yasushi Sekine 等人：“使用低能量放电的氢生产过程”功能材料。4. 57-67 (2003)。

Y Sekine et al.: "Non-equilibrium Pulsed Discharge : the Difinitive Technology for PEMFC-compatible Hydrogen Generators Based on Steam Reforming Reactions"Energy and Fuels. vol.2(未定). (2004)

Y Sekine 等人：“非平衡脉冲放电：基于蒸汽重整反应的 PEMFC 兼容氢气发生器的权威技术”《能源与燃料》第 2 卷（待定）。

関根 泰ら: "低エネルギーパルス放電を用いた水素製造プロセス"ケミカルエンジニヤリング. 12. 25-33 (2003)

Yasushi Sekine 等人：“使用低能量脉冲放电的氢气生产过程”化学工程 12. 25-33 (2003)。