希土類化合物における超音波を用いた極低温,強磁場下での弾性特性の研究

利用超声波研究极低温和强磁场下稀土化合物的弹性性能

基本信息

批准号：
13740195
负责人：
中西良樹
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Iwate University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2002
项目状态：
已结题

项目摘要

充填型スクッテルダイト物質群は一般式RT_4X_<12>(R : rare-earth, T : transition metal, X : pnictogen)で記述される三元合金である。この系は構成する3つの元素を変えることにより固体物性で大変興味深い物性が出現する。特にRのサイトに入る希土類(rare-earth)を変化させることにより超伝導、重い電子系、磁気秩序、金属-絶縁体転移といった基底状態が実現する。希土類の変化、つまり4f電子の数の変化によりこの基底状態の変化が現れることから希土類の4f電子状態を明らかにすることが大きな課題であった。特に希土類化合物の基底状態、つまり低温物性を明らかにするには4f電子状態に作用する結晶場効果による4f電子の結晶場基底状態を明らかにすることが大変重要である。この基底状態について4f電子の異方的な電荷分布に起因する四重極モーメントを通してその基底状態を明らかにする有力な実験手段が超音波を用いた弾性定数の測定である。今回の研究においてR-Fe_4P_<12>(R : La, Pr, Nd)、Pr_xLa_<1-x>Fe_4P_<12>(x=0.95,0.85)、R-Ru_4Sb_<12>(R : La, Ce, Pr)、R-Pu_4P_<12>(R : Pr, Sm)について超音波を用いた物質の弾性特性の研究を行った。今回の研究において明らかになった重要な点は充填型スクッテルダイト化合物のなかでもPr化合物において基底状態がΓ_3非クラマロス2重項を有していることである。このΓ_3非クラマロス2重項がこれまで報告されている4f電子1個がその物性で大きな役割を担うCeまたはYb化合物と異なって異色の近藤効果、重い電子系の機構を実現していること、およびΓ_3非クラマロス2重項の四重極モーメントがこの系において大変重要な役割を担っていることを初めて実験的に明らかにした。これは改めて超音波を用いた弾性定数の測定が希土類化合物の基底状態を明らかにする上で有力な唯一の手段であることをも実証した。またこの充填型スクッテルダイト化合物のPrサイトを非磁性Laで置換することによりPrサイトの周期的な格子効果の重要性とPrの単イオン効果の研究もPrFe_4P_<12>について行った。その結果、PrFe_4P_<12>でははっきりしなかったPrの結晶場基底状態とその第一励起状態についても明らかにすることが出来た。この研究を通じてこの物質群におけるPr化合物においてΓ_3非クラマロス2重項の重要性を強く支持する結果を得ることが出来た。さらにPrPu_4P_<12>、SmPu_4P_<12>で出現する金属絶縁体転移近傍での弾性特性と基底状態が有する四重極モーメントと金属絶縁体転移との関わりについても議論した。その結果、四重極モーメントは露に金属絶縁体転移には関与しておらずその起源が局在した4f電子によるものでなくフェルミ面等の伝導を担う電子が大きく関与していることを明らかにした。

填充方钴矿材料组是由通式RT_4X_ 12 (R：稀土，T：过渡金属，X：磷元素)描述的三元合金。通过改变该系统的三个组成元素，出现了非常有趣的固态特性。特别是，通过改变进入R位的稀土，可以实现超导、重电子系统、磁序、金属-绝缘体跃迁等基态。由于稀土元素的变化导致基态的变化，即4f电子数量的变化，因此澄清稀土元素的4f电子态一直是一个重大挑战。特别是，为了阐明稀土化合物的基态，即低温物理性质，由于晶体场效应作用于4f电子，阐明4f电子的晶体场基态非常重要。状态。通过4f电子各向异性电荷分布引起的四极矩来阐明这种基态的有效实验手段是利用超声波测量弹性常数。本研究中，R-Fe_4P_<12>(R：La、Pr、Nd)、Pr_xLa_<1-x>Fe_4P_<12>(x=0.95,0.85)、R-Ru_4Sb_<12>(R：La、Ce) , Pr), R-Pu_4P_<12>(R : Pr,我们利用超声波对材料（Sm）的弹性特性进行了研究。这项研究揭示的一个重要点是，在堆积的方钴矿化合物中，Pr 化合物在其基态下具有 Γ_3 非克拉马罗斯双峰。这种 Γ_3 非 Klamaross 双峰实现了独特的近藤效应，这是一种重电子系统机制，与之前报道的 Ce 或 Yb 化合物不同，其中一个 4f 电子在其物理性质中起着主要作用，我们首次通过实验证明了Г_3和Г_3非Kramaross双峰的四极矩在该系统中起着非常重要的作用。这再次证明利用超声波测量弹性常数是澄清稀土化合物基态的唯一有效手段。我们还通过用 PrFe_4P_<12> 上的非磁性 La 取代这种填充方钴矿化合物的 Pr 位点，研究了 Pr 位点的周期性晶格效应和 Pr 单离子效应的重要性。结果，我们能够阐明PrFe_4P_<12>中不清楚的Pr的晶体场基态及其第一激发态。通过这项研究，我们获得的结果有力地支持了该物质组中 Pr 化合物中 Γ_3 非 Clamaross 双峰的重要性。我们还讨论了PrPu_4P_<12>和SmPu_4P_<12>中出现的金属-绝缘体转变附近的弹性特性、基态四极矩和金属-绝缘体转变之间的关系。结果表明，四极矩并没有明显参与金属-绝缘体转变，其起源不是由于局域4f电子，而是负责传导的电子（例如费米表面）显着参与。它。