高温領域におけるアクチノイド水素化物の熱拡散率測定

高温区氢化锕系热扩散系数的测量

基本信息

批准号：
13780406
负责人：
土屋文
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2002
项目状态：
已结题

项目摘要

ジーベルト水素吸収装置を用いて、温度および水素ガス圧力を調整することにより水素濃度の異なるウラン-トリウム-ジルコニウム水素化物(UTh_4Zr_<10>H_x:x=18〜27)を作製した。これらの試料は、約1μmの粒径のUおよびZrH_x相がThZr_2H_xの母相に分散された3相から成る複合体であることがSEM観察よりわかった。前年度に作製したサファイア窓の試料ホルダーおよびレーザーフラッシュ法熱定数測定装置を用いて、UTh_4Zr_<10>H_xの熱拡散率を測定した。UTh_4Zr_<10>H_x中の水素の解離温度は10分間の等時加熱実験より573K〜773Kであったが、UTh_4Zr_<10>H_xの熱拡散率を773K〜940Kの高温領域まで測定することを可能とした。UTh_4Zr_<10>H_xの熱拡散率は673K以下の温度範囲では水素濃度の増加と共に増加したが、673K以上の温度範囲では水素濃度の増加と共に減少した。Uの熱拡散率は940Kまではほぼ一定であり、ZrH_xの熱拡散率は温度の増加と共に減少することがわかっているので、複合体の熱拡散率は各相の熱拡散率の和として表されると仮定すると、ThZr_2H_xの熱拡散率は温度の増加と共に増加すると評価した。とのことから、低温領域ではZrH_xの熱拡散率、高温領域ではThZr_2H_xの熱拡散率が大きく寄与すると考えられる。この熱拡散率の実験値を温度および水素濃度を関数とした評価式で表した。この評価式にこれまで報告されている密度および比熱を考慮して熱伝導度を求めた。熱伝導度は690Kを境界温度とし、熱拡散率と同様な温度および水素濃度依存性を示した。この熱伝導度に対する電子伝導の寄与について調べるため、直流4端子法により室温から600Kにおける電気抵抗率を測定し電気伝導度を求めた。熱伝導度、電気伝導度およびWiedemann-Franz則から、x=20以下のUTh_4Zr_<10>H_xの熱伝導度は低温では電子による熱伝導が支配的であるが、高温ではフォトン伝導の寄与が大きくなることがわかった。

利用Siewert吸氢装置调节温度和氢气压力，制备了不同氢浓度的铀钍锆氢化物(UTh_4Zr_10H_x:x＝18-27)。 SEM观察表明，这些样品是由三相组成的复合材料，其中粒径约为1μm的U相和ZrH_x相分散在ThZr_2H_x基体中。利用前一年制备的蓝宝石窗口样品架和激光闪光法热常数测量装置测量了UTh_4Zr_<10>H_x的热扩散率。通过10分钟的等时加热实验，UTh_4Zr_<10>H_x中氢的解离温度为573K至773K，但可以在773K至940K的高温范围内测量UTh_4Zr_<10>H_x的热扩散率。所以。 UTh_4Zr_<10>H_x的热扩散率在673K以下的温度范围内随氢浓度的增加而增大,而在673K以上的温度范围内则随着氢浓度的增加而降低。已知U的热扩散率在940K以下几乎恒定，而ZrH_x的热扩散率随着温度的升高而降低，因此复合材料的热扩散率可以表示为各相热扩散率之和。 ThZr_2H_x的热扩散率随着温度的升高而增大。因此，认为ZrH_x的热扩散率在低温区贡献较大，ThZr_2H_x的热扩散率在高温区贡献较大。使用评价公式将该热扩散率的实验值表示为温度和氢浓度的函数。考虑到迄今为止报道的密度和比热，通过使用该评估公式来确定热导率。热导率的边界温度为 690K，并且表现出与热扩散率相同的对温度和氢浓度的依赖性。为了研究电子传导对该热导率的贡献，我们使用直流四端子法测量了从室温到 600 K 的电阻率，以确定电导率。从热导率、电导率和Wiedemann-Franz定律来看，x=20以下的UTh_4Zr_<10>H_x的热导率在低温下以电子热传导为主，但在高温下光子传导贡献很大。知道它会发生。