ゼオライトを原料とするメソポーラスマテリアルの新規な合成法の開発とその触媒特性

以沸石为原料的介孔材料合成新方法及其催化性能研究

基本信息

批准号：
12875151
负责人：
松方正彦
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Waseda University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

ゼオライト構造を有したメソポーラス物質は,ゼオライトの強い酸性質と規則的なメソ孔をあわせもつことから,これまでにない新規触媒材料として期待されている.本研究では,ゼオライトのアルカリ溶解から生成したユニットを原料としたメソ多孔体の合成を,流通式反応器を用いて検討した。特に2段式の流通合成反応器を用い,高いpHでアルカリ溶解を行った後に,引き続き低いpHでメソ多孔体を連続的に合成することを試みた。ZSM-5ゼオライトを充填し80℃に保ったカラムに,NaOH水溶液を流通させて,ゼオライトのアルカリ溶解を行った。続いて,ゼオライトのアルカリ溶解液と界面活性剤が混合するように流路を設け,界面活性剤水溶液をテフロンチューブ内を室温で流通させながら,ゼオライトから溶解したアルミノシリケート種を凝集させた。流路の出口から得られた懸濁液に,塩酸を適宜加えてpH調整をした。得られた生成物は550℃で焼成後でも,壊れることなくメソ孔構造が残っており,この試料の窒素吸着等温線では,メソ孔構造の存在を示すと考えられる相対圧0.4付近で緩やかな立ち上がりを示した。またクメンのクラッキングを行ったところ,回分法で合成したM41Sよりもさらに高いクラッキング活性をもつことがわかった。このようにゼオライトのアルカリ溶解過程とメソ多孔体合成過程を分けることは,強い酸性質をもつメソ多孔体の合成に重要であることが示唆された。

具有沸石结构的介孔材料因其兼有沸石和规则介孔的强酸性特性而有望成为新型催化材料。利用流动反应器研究了以单元为原料的介孔材料的合成。特别是，我们尝试使用两级流动合成反应器，在高pH值碱解后，在低pH值下连续合成介孔材料。通过将NaOH水溶液通过填充有ZSM-5沸石并保持在80℃的柱来进行沸石的碱溶解。接下来，建立通道以使沸石的碱性溶液和表面活性剂能够混合，并且当表面活性剂水溶液在室温下通过聚四氟乙烯管时，从沸石溶解的铝硅酸盐物质聚集。向从通道出口获得的悬浮液中适当添加盐酸以调节pH。即使在550℃下煅烧后，所得产物的介孔结构仍然没有破坏，并且该样品的氮吸附等温线在相对压力为0.4左右时显示出平缓的斜率，这被认为表明介孔结构He的存在。展现了他的崛起。在裂解异丙苯时，发现M41S比间歇法合成的M41S具有更高的裂解活性。认为将沸石的碱溶解过程与介孔材料的合成过程分开对于合成具有强酸性的介孔材料具有重要意义。