非平衡プラズマと非定常触媒反応を利用した水と二酸化炭素からのメタン生成

利用非平衡等离子体和非稳态催化反应从水和二氧化碳生产甲烷

基本信息

批准号：
22K18925
负责人：
岸田昌浩
金额：
$ 4.08万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-06-30 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K18925/
关键词：
非平衡プラズマ非定常触媒反応二酸化炭素水メタン

项目摘要

本年度は，プラズマ反応部と触媒反応部の２つの反応部を，それぞれ独立に検討を進めた．プラズマ反応部では，マイクロ波を用いて発生させた非平衡プラズマにより，CO2とH2OからCO，O2，H2が得られることを確認した．しかし，マイクロ波発生装置の故障により，この部分の検討は予定よりも遅れた．触媒反応部の検討では，まずPtとPdそれぞれの吸脱着特性を評価するために，各材料にCOを吸着させた後，H2気流中で昇温しながらの反応試験を行った．PdへのCO吸着は微量かつ弱かったため，COの脱離は低温で観測された．一方，PtはCOとの親和性が強いために，Pdの場合よりも高温でCOが脱離した．このときの反応生成物としては，いずれの金属材料でもメタンの生成を確認することができた．すなわち，H2気流中の非定常反応によって吸着CO由来のメタンが生成することが明らかとなった．次に，PtとPdの相互配置の効果を調べた．ナノスケールでPtとPdを隣接させた材料を用いた場合，メタンの生成温度が単独金属の場合よりも低温化されることがわかった．これは，水素吸蔵を担うPdがPtに隣接することによって水素供給源が増加し，メタン生成が促進されたためと考えられる．また，さらなるメタン生成量の向上を狙い，CO吸着が強くメタン化性能も高いRuについても同様の実験を行った．しかし，Ruを用いた場合にはメタンの生成が確認されなかった．このように金属種の検討を行うことで，本反応系に用いる金属材料にはCO吸着能よりもH2吸蔵能の方が重要であり，H2吸蔵能の高いPd をベースとした金属材料が非定常メタン生成に有効であることがわかった.

今年，我们独立研究了等离子体反应部分和催化反应部分两个反应部分。在等离子体反应部分，我们证实可以通过微波产生的非平衡等离子体从CO2和H2O中获得CO、O2和H2。然而，由于微波发生器发生故障，这部分研究被推迟了。在检查催化反应部分时，首先，为了评估Pt和Pd的吸附和解吸特性，将CO吸附到每种材料上，然后在H 2 流中升高温度的同时进行反应测试。由于 Pd 上的 CO 吸附小且弱，因此在低温下观察到 CO 解吸。另一方面，由于 Pt 对 CO 具有很强的亲和力，因此与 Pd 相比，CO 在更高的温度下解吸。此时，我们能够确认所有金属材料的反应产物都会产生甲烷。换句话说，已经清楚的是，源自吸附CO的甲烷是通过H2气流中的不稳定反应产生的。接下来，我们研究了 Pt 和 Pd 相互排列的影响。发现当使用Pt和Pd在纳米尺度上彼此相邻放置的材料时，甲烷形成温度比使用单一金属时更低。这被认为是因为负责储存氢的Pd与Pt相邻，增加了氢的供应来源并促进了甲烷的产生。此外，为了进一步提高甲烷产量，利用具有强CO吸附和高甲烷化性能的Ru进行了类似的实验。然而，当使用 Ru 时，没有证实有甲烷产生。通过这种方式检查金属种类，我们发现对于该反应体系中使用的金属材料来说，H2存储能力比CO吸附能力更重要，并且具有高H2存储能力的Pd基金属材料被发现是有效稳定甲烷产量。