炭酸ガスによるメタン改質反応における触媒機能と金属酸化物の活性促進効果の研究

金属氧化物在二氧化碳气体甲烷重整反应中的催化作用及活性促进作用研究

基本信息

批准号：
06750805
负责人：
中村潤児
金额：
$ 0.58万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

炭酸ガスによるメタンの改質反応(CH_4+CO_2→2CO+2H_2)について、触媒研究で重要な点は、i)炭素析出と ii)担体効果である。本研究では、本反応に対して活性であるRhとRu金属を触媒とし、上記2つの観点から、担体として用いられる種々の金属酸化物をRh/SiO_2及びRu/SiO_2に物理的に混合するという方法で研究を行なった。また、圧力条件を変え、低圧(52Torr)と高圧(456Torr)で反応を行なった。低圧条件では、Ru/SiO_2とRh/SiO_2の活性を比較すると、Ru/SiO_2の方が高活性であるが、炭素析出による劣化がし易かった。これに、Al_2O_3,TiO_2,MgOなどを物理混合すると、Al_2O_3,TiO_2の場合は活性が促進するが、MgOでは著しい活性劣化が起こった。活性の促進は、金属酸化物表面での逆水性ガスシフト反応による原因、活性の劣化はMgO表面でのCH_4の解離によるものと考えている。一方、高圧の条件では、転化率及び触媒の劣化の点において、Ru/SiO_2よりもRh/SiO_2の方が優れていた。物理混合の結果においては、MgOが著しい活性劣化を起こすことが、Ru/SiO_2及びRh/SiO_2の両者に共通していた。しかしながら、低圧条件においてみられた、Al_2O_3やTiO_2の活性促進効果は、高圧条件において、Ru、Rhいずれの触媒係においても認められなかった。

对于二氧化碳气体对甲烷的重整反应（CH_4+CO_2→2CO+2H_2），催化剂研究的重点是i）碳沉淀和ii）载体效应。本研究以对该反应具有活性的Rh和Ru金属作为催化剂，从上述两个观点出发，将作为载体的各种金属氧化物与Rh/SiO_2和Ru/SiO_2进行物理混合进行研究。使用该方法进行。另外，改变压力条件，在低压(52Torr)和高压(456Torr)下进行反应。在低压条件下,比较Ru/SiO_2和Rh/SiO_2的活性,Ru/SiO_2的活性较高,但更容易因碳析出而变质。当Al_2O_3、TiO_2、MgO等与其物理混合时，Al_2O_3和TiO_2的活性得到促进，但MgO的活性显着降低。我们认为，活性的提升是由于金属氧化物表面的逆水煤气变换反应，而活性的恶化是由于CH_4在MgO表面的离解。另一方面，在高压条件下，Rh/SiO_2在转化率和催化剂劣化方面优于Ru/SiO_2。物理混合结果表明，Ru/SiO_2和Rh/SiO_2都有导致MgO活性显着下降的共同原因。然而，对于Ru或Rh催化剂，在低压条件下观察到的Al_2O_3和TiO_2的活化促进作用在高压条件下没有观察到。