赤外ダイオードレーザーを用いた過酸化水素の光反応過程

使用红外二极管激光器的过氧化氢光反应过程

基本信息

项目摘要

本研究は地球大気反応においてHO_2ラジカルのリザバ-として重要な役割をしている過酸化水素(H_2O_2)の光反応素過程について、光反応後生じるHO_2ラジカルを赤外ダイオードレーザーを用いて直接検出する事により解明するものである。具体的にはHO_2ラジカル検出の高感度化を目的として作成した、エキシマーレーザー励起可能な紫外透過窓を持つ赤外多重反射セル(光路長15m,反射回数30回)を用い、193nmのレーザー光照射により生じたHO_2ラジカルの検出に成功した。HO_2ラジカルの検出はレーザー照射後mus後において、1097cm-1付近に観測された3本のピークがO-O伸縮振動に対応する6_<15>-7_<16>(F_1)、6_<24>-7_<25>(F_1)、6_<15>-7_<16>(F_2)の振動回転遷移に帰属できる事より行った。HO_2ラジカルの生成過程には2つのチャンネルが考えられる。一つは過酸化水素から水素原子が直接解離して生じるHO_2ラジカルで、今回観測されたのがこれにあたる。もう一つは過酸化水素からふたつのOHラジカルが生じ、そのOHラジカルが基底状態にある他の過酸化水素と反応して生成するHO_2ラジカルである。後者は今回の実験条件下ではずっと遅れて生じるため観測にはかかっていない。従来の報告では193nm励起におけるこのチャンネルの分岐比は、直接解離より生じた水素原子と、OHラジカルを検出する事により、2:8で直接解離の方が少ないとされていた。本研究では不完全ではあるが、直接解離の分岐比がより高い事が示唆された。今後は得られたHO_2ラジカルの検出法を基に他の分子との反応速度の決定に研究を進めていく。
这项研究将阐明过氧化氢的光反应过程(H_2O_2),该过程通过直接检测使用红外二极管激光后光电反应后发生的HO_2自由基在地球大气反应中起重要作用。具体而言,使用紫外线传输窗口,可以创建一个可以使HO_2自由基检测高度敏感的紫外线传输窗口的红外多反射电池(光路长15m,反射计数30次),该窗口是为了使HO_2激光检测的目的,通过在193 Nm的HO_2激进分子上成功地检测。 The detection of HO_2 radicals was performed after mus after laser irradiation, as the three peaks observed near 1097 cm-1 can be attributed to the vibrational rotational transitions of 6_<15>-7_<16>(F_1), 6_<24>-7_<25>(F_1), and 6_<15>-7_<16>(F_2) that correspond to the O-O stretching vibration.在生成HO_2自由基的过程中考虑了两个通道。一种是通过直接解离氢与过氧化氢产生的HO_2自由基,这是这次观察到的。另一个是HO_2自由基,它是由OH自由基与其他过氧化氢的反应产生的。后者发生在当前的实验条件下,因此未进行观察。先前的报道表明,由于发现直接解离和OH自由基产生的氢原子,该通道在193 nm激发时的分支比率为2:8,不太直接解离。这项研究表明,直接解离的分支比率较高,尽管不完整。将来,我们将继续研究基于HO_2自由基的检测方法来确定与其他分子的反应速率。

项目成果

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Kanekazu Seki and Hideo Okabe: "Photochemistry of Acetylene at 193.3nm" Journal of Physical Chemistry. 97. 5284-5290 (1993)
Kanekazu Seki 和 Hideo Okabe:“193.3 nm 处乙炔的光化学”物理化学杂志。
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