量子サイズの固定化金属酸化物上での高効率な光触媒反応とそのダイナミクス

量子尺寸固定化金属氧化物的高效光催化反应及其动力学

基本信息

批准号：
03650659
负责人：
安保正一
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Osaka Prefecture University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1991
资助国家：
日本
起止时间：
1991 至 1992
项目状态：
已结题

项目摘要

本課題では、触媒表面のモデルと考えられ、また、反応に対し量子化サイズ効果が期待できる量子サイズの固定化金属酸化物触媒を調製し、その上での高効率な光触媒反応の誘起とそれら光触媒反応のダイナミックスに関しての研究を実施した。量子サイズの固定化酸化チタン触媒を調製し、そのホトルミネッセンス挙動を調べることにより、触媒の励起状態が(Ti^<3+>-O^-)種として理解できることを明らかにした。二酸化炭素と水の存在下で固定化酸化チタン触媒を光照射するとメタン、メタノール、および一酸化炭素が生成できること(人工光合成型光触媒反応)を初めて見いだすとともに、反応収率に及ぼす反応温度や添加した水量の影響を検討し、反応の最適条件を明らかにした。また、担体をY-ゼオライトにするとメタノールの選択的な合成が可能になることを見いだした。二酸化炭素や水の存在下でのホトルミネッセンスのダイナミクスを検討し、触媒の励起種(Ti^<3+>-O^-)がこれらと直接反応し、炭素ラジカルや水素および水酸基ラジカルを生成し反応が進行する機構を提案した。ZSM-5ゼオライト固定化銅イオン(Cu^<2+>)試料を還元し、量子サイズのCu^+/ZSM-5触媒を調製し、これを光触媒として常温でNOxを窒素と酸素へ直接分解できることを見いだした。Cu^+イオンの励起状態からのホトルミネッセンス挙動をNO存在下で検討し、NOx光触媒分解反応の機構を明らかにした。以上、本研究では、当初の研究目標が達成でき充分な研究成果を上げることができた。

在该项目中，我们将制备一种量子尺寸的固定化金属氧化物催化剂，该催化剂可以被认为是催化剂表面的模型，并且可以对反应产生量子化尺寸效应，进而诱发高效的光催化反应，并进行了研究光催化反应动力学。通过制备量子尺寸的固定化二氧化钛催化剂并研究其光致发光行为，我们发现催化剂的激发态可以理解为(Ti^3+-O^-)物种。我们首次发现，在二氧化碳和水存在下，固定氧化钛催化剂受到光照射时，可以产生甲烷、甲醇和一氧化碳（人工光合光催化反应），并受到水量的影响。进行了研究并明确了反应的最佳条件。我们还发现，使用Y型沸石作为载体可以选择性合成甲醇。我们研究了二氧化碳和水存在下的光致发光动力学，发现催化剂的激发态(Ti^3+-O^-)直接与其反应生成碳自由基、氢自由基和羟基自由基。我们提出了反应进行的机制。通过还原ZSM-5沸石固定铜离子(Cu^<2+>)样品制备了量子尺寸的Cu^+/ZSM-5催化剂，并将其用作光催化剂直接将NOx分解为氮气和氧气。我发现在室温下我能做什么。研究了NO存在下激发态Cu^+离子的光致发光行为，阐明了NOx光催化分解反应的机理。综上所述，本研究达到了初步的研究目标，取得了足够的研究成果。