Implementation and demonstration of active learning approach to catalyst development based on high-throughput experimentation and evidence theory

基于高通量实验和证据理论的催化剂开发主动学习方法的实施和演示

• 批准号: 22KJ1482
• 负责人: 中野渡 淳
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1482/
• 关键词: ハイスループット実験; 触媒開発; 機械学習; メタン酸化カップリング; 能動学習; 証拠理論

本研究では、証拠理論を基盤とする、触媒構成要素の置換を用いて触媒性能を類推する論理ベースのアルゴリズムを開発した。証拠理論を採用したことで、不連続な事象を判断材料として、不確実性を伴ったうえで予測を行うことができる。本アルゴリズムは、目的生成物収率に対して閾値を設定し、それを超える性能を持つ触媒を”良い触媒”、そうでない触媒を”悪い触媒”、判断材料が少ない触媒を”分からない触媒”として、その三つの仮説に対して確信度を与える。ここに、良い触媒である確信度と分からない触媒である確信度に基づくサンプリング機構を追加し、触媒推薦システムとした。当研究室が保有する約５万点のメタン酸化カップリング(OCM)に関するハイスループット実験触媒データを用いてシステムを訓練した。システムから推薦される160触媒の評価が完了し、約2万点の触媒データを得た。160触媒中5触媒が20%を超える目的生成物収率を記録した。なお、OCMは1982年に発見されてから今日まで工業化水準を安定して満たす触媒は見つかっておらず、その基準は収率30％である。160触媒の評価完了段階で、悪い触媒である確信度が高い触媒から収率20％に迫る性能を持つものが発見されるという予測ミスが数件発生していることが確認された。 これらの触媒は不確実確信度のみから選択されている。このような予測が発生してしまう原因として、触媒性能が低次元な元素の置換ではなく、より高次元な元素の組み合わせによって決定されている場合が考えられる。そのようなケースを予測上で漏らさないようにするために、金融取引における不正検出機構を参考にしてシステムを改良した。これに基づいて約100触媒を評価し、44％の精度でそのようなケースを予測可能になった。元のシステムの精度と合わせ、不確実性を伴ったうえで78%の確率で良い触媒を予測可能になった。

在这项研究中，我们基于证据理论开发了一种基于逻辑的算法，该算法使用催化剂成分的替代来模拟催化性能。通过采用证据理论，可以使用不连续事件作为判断因素来通过不确定性做出预测。该算法设定了所需产品产量的阈值，并对三种假设（例如“良好的催化剂”，“不良催化剂”和“用较小的判断材料”（催化剂”，“催化剂”，“催化剂”催化剂的“良好催化剂”，“不良催化剂”和“效力较少的判断材料”的判断力材料较少，将其施加较少的判断力。根据良好的催化剂和尚不清楚的置信度以及催化剂的置信程度，添加了采样机制，并开发了该系统作为催化剂推荐系统。使用高通量实验催化剂数据对该系统进行了培训，该数据大约由我们实验室持有的约50,000个甲烷氧化偶联（OCM）。对系统推荐的160个催化剂的评估已经完成，并且已经获得了大约20,000个催化剂数据。 160个催化剂中有5个记录的目标产物的产量大于20％。此外，自1982年发现它以来，没有发现稳定符合工业水平，标准的产量为30％。已经证实，在评估160个催化剂的评估中已经发生了几个预测错误，这些催化剂是高度确定的催化剂，它们的性能接近20％。这些催化剂仅从不确定性信心中选择。这种预测可能是由催化性能不是由较低维元素而是由较高尺寸元素的组合确定的情况而引起的。为了防止此类案件被预测泄漏，通过指代金融交易中的欺诈检测机制来改善该系统。基于此，评估了大约100个催化剂，使此类病例的准确性为44％。与原始系统的准确性一起，它使得具有78％机会的良好催化剂的机会具有不确定性。

项目成果

ハイスループット実験と機械学習を用いた触媒設計

使用高通量实验和机器学习进行催化剂设计

• 发表时间: 2022
• 期刊: ペトロテック
• 作者: 中野渡 淳;髙橋 啓介;谷池 俊明
• 通讯作者: 谷池 俊明

Implementation of catalyst recommender system for oxidative coupling of methane

甲烷氧化偶联催化剂推荐系统的实现

• 发表时间: 2023
• 作者: Sunao Nakanowatari;Keisuke Takahashi;Hieu Chi Dam;Toshiaki Taniike
• 通讯作者: Toshiaki Taniike