Implementation and demonstration of active learning approach to catalyst development based on high-throughput experimentation and evidence theory

基于高通量实验和证据理论的催化剂开发主动学习方法的实施和演示

• 批准号: 22KJ1482
• 负责人: 中野渡 淳
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1482/
• 关键词: ハイスループット実験; 触媒開発; 機械学習; メタン酸化カップリング; 能動学習; 証拠理論

本研究では、証拠理論を基盤とする、触媒構成要素の置換を用いて触媒性能を類推する論理ベースのアルゴリズムを開発した。証拠理論を採用したことで、不連続な事象を判断材料として、不確実性を伴ったうえで予測を行うことができる。本アルゴリズムは、目的生成物収率に対して閾値を設定し、それを超える性能を持つ触媒を”良い触媒”、そうでない触媒を”悪い触媒”、判断材料が少ない触媒を”分からない触媒”として、その三つの仮説に対して確信度を与える。ここに、良い触媒である確信度と分からない触媒である確信度に基づくサンプリング機構を追加し、触媒推薦システムとした。当研究室が保有する約５万点のメタン酸化カップリング(OCM)に関するハイスループット実験触媒データを用いてシステムを訓練した。システムから推薦される160触媒の評価が完了し、約2万点の触媒データを得た。160触媒中5触媒が20%を超える目的生成物収率を記録した。なお、OCMは1982年に発見されてから今日まで工業化水準を安定して満たす触媒は見つかっておらず、その基準は収率30％である。160触媒の評価完了段階で、悪い触媒である確信度が高い触媒から収率20％に迫る性能を持つものが発見されるという予測ミスが数件発生していることが確認された。 これらの触媒は不確実確信度のみから選択されている。このような予測が発生してしまう原因として、触媒性能が低次元な元素の置換ではなく、より高次元な元素の組み合わせによって決定されている場合が考えられる。そのようなケースを予測上で漏らさないようにするために、金融取引における不正検出機構を参考にしてシステムを改良した。これに基づいて約100触媒を評価し、44％の精度でそのようなケースを予測可能になった。元のシステムの精度と合わせ、不確実性を伴ったうえで78%の確率で良い触媒を予測可能になった。

在本研究中，我们开发了一种基于逻辑的算法，该算法使用催化剂成分的替代来基于证据理论推断催化剂性能。采用证据理论，可以利用不连续事件作为判断材料，做出具有不确定性的预测。该算法为所需的产物收率设定一个阈值，性能超过阈值的催化剂称为“好催化剂”，未达到阈值的称为“坏催化剂”，而没有证据可以判断的催化剂称为“好催化剂”。 “未知的催化剂。”因此，我们对这三个假设充满信心。为此，我们添加了基于催化剂是好催化剂的置信度和未知催化剂的置信度的采样机制，创建了催化剂推荐系统。该系统使用我们实验室持有的约 50,000 个氧化甲烷偶联 (OCM) 高通量实验催化剂数据进行训练。已完成系统推荐的160种催化剂评价，获得约2万条催化剂数据。 160 种催化剂中有 5 种的预期产物收率超过 20%。自1982年发现OCM以来，尚未发现稳定满足工业化标准的催化剂，标准是收率30%。在160种催化剂的评估完成阶段，证实出现了几次预测错误，其中高产率性能接近20%的催化剂被发现是高确定性的催化剂。 这些催化剂的选择仅基于不确定性置信度。这种预测的一个可能原因是催化性能不是由低维元素的替代决定的，而是由高维元素的组合决定的。为了防止此类情况在预测中被忽视，我们参考金融交易中的欺诈检测机制对系统进行了改进。在此基础上，他们评估了大约 100 种催化剂，并能够以 44% 的准确率预测此类情况。结合原始系统的准确性，即使存在一些不确定性，也可以在 78% 的时间内预测出良好的催化剂。

项目成果

ハイスループット実験と機械学習を用いた触媒設計

使用高通量实验和机器学习进行催化剂设计

• 发表时间: 2022
• 期刊: ペトロテック
• 作者: 中野渡 淳;髙橋 啓介;谷池 俊明
• 通讯作者: 谷池 俊明

Implementation of catalyst recommender system for oxidative coupling of methane

甲烷氧化偶联催化剂推荐系统的实现

• 发表时间: 2023
• 作者: Sunao Nakanowatari;Keisuke Takahashi;Hieu Chi Dam;Toshiaki Taniike
• 通讯作者: Toshiaki Taniike