表面吸着単一分子系の電気伝導特性・発光特性に現れる電子相関効果の定量解析

表面吸附单分子体系导电和发光性质中电子关联效应的定量分析

基本信息

批准号：
16K21623
负责人：
三輪邦之
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-04-01 至 2018-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

分子が電極表面に弱く吸着した系では、分子軌道を占める電子間に強いクーロン相互作用が働き、電気伝導特性や光学特性に顕著な「電子相関効果」が現れる。本研究では、電極表面に弱く吸着した単一分子に対する、走査トンネル顕微鏡(STM)観察およびSTMのトンネル電流に誘起される発光(STM発光)観察に関する理論を構築する。系の電気伝導特性および発光特性を、量子多体論の観点から定量解析できる理論手法を構築し、分子軌道のエネルギー位置や電子相関がこれらの物性に与える影響を解明する。昨年度までに、孤立分子の多体状態を基底にし、分子軌道と金属の電子状態の間の結合を摂動として取り扱う理論手法を用いて、単一分子の電気伝導特性および光学特性を調べる理論を構築した。本手法では、分子軌道を占める電子間に働くクーロン相互作用を厳密に取り入れることができるため、これらの物性に現れる電子相関効果の記述に適している。今年度はさらに、分子内の電子自由度と分子振動自由度の相互作用（振電相互作用）を含めるための理論手法の拡張を行なった。また昨年度までは分子の電子自由度として、２つの分子軌道を扱う理論手法を開発していたが、今年度はより多くの分子軌道を含むための一般的な定式化および理論手法の構築を行なった。密度汎関数理論に基づく第一原理計算を用いて、分子の多体状態のエネルギー、振電相互作用の大きさなど、必要なパラメータ値を決定し、理論手法の定量性を向上させた。その結果、単一分子からのSTM発光に現れる多体効果を解明し、それらが実験にて実証可能であることを明らかにした。これらの成果をもとに現在論文を執筆中である。

在一个分子在电极表面上弱吸附的系统中，占据分子轨道的电子之间的较强的冷却龙相互作用在电导率和光学特性中具有显着的“电子相关效应”。在这项研究中，我们将构建一种扫描隧道显微镜（STM）观察和发光（STM发射发射）观察（STM光发射）观察（STM）观察（STM）观察到单个分子的观测理论，该观察值薄弱地吸附在电极表面上。可以从量子多态性的角度进行定量定量系统的电导性特性和光发射的理论方法，并阐明分子轨道与这些物理特性的能量位置和电子相关性的影响。到去年，基于将分子轨道和金属电子状态之间的键合作的理论方法研究了单个分子分子的电导率和光学特性。此方法适合描述这些物理特性中出现的电子相关效应，因为严格纳入了占据分子轨道的电子之间的库隆相互作用。今年，理论方法已扩展为包括电子自由和分子振动自由的相互作用，包括分子振动自由的相互作用（灵活相互作用）。直到去年，我们已经开发了一种理论方法，该方法将两个分子轨道作为分子的电子自由，但是今年我们已经建立了一种一般的公式和理论方法，以包括更多的分子轨道。使用基于密度全景函数理论的第一个原理计算，确定了必要的参数值，例如分子的多角膜态的能量，右旋相互作用的幅度，并提高了理论方法的定量性。结果，它在单个分子中出现的STM发射中出现的多功能效应中阐明了它，并且可以在实验中证明它们。我们目前正在根据这些成就撰写论文。