難分解性有機物の固液界面における光反応とその制御

持久性有机物质固液界面的光反应及其控制

基本信息

  • 批准号:
    15033230
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 3.39万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    2003
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2003 至 2004
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

光触媒の固液界面では、熱反応や均一系の光反応で分解が困難とされる難分解性有機物をマイルドな条件下で反応させることが可能であり、反応制御の観点から興味が持たれる。本研究では、難分解性のポリフッ化物であるヘキサフルオロベンゼン(HFB)及び多環芳香族炭化水素類(PAH)に対して、可視光応答性を示す様々な光触媒を用いた可視光下での分解を行った。これらの反応機構は、重水素(D)や重酸素(^<18>O)などの同位体を含む反応試薬を用いて解析を行った。また、銀担持型BiVO_4光触媒(Ag-BiVO_4)のp-アルキルフェノールに対する特異な吸着能と光分解特性についても、メカニズムの詳細を明らかにすることができた。(1)ニッケル、鉛、銅の金属をドープしたZnS光触媒は、トリエチルアミンを還元剤としてHFBをペンタフルオロベンゼン(PFB)へと可視光下で還元できることを明らかにした。重水素化したトリエチルアミンを用いて反応機構を検討したところ、ZnSにドープされた金属の種類によって光酸化還元反応のメカニズムが異なることを明らかにした。(2)含浸法でAg-BiVO_4光触媒を調製し、酸化分解の活性向上を図った。その結果、p-長鎖アルキルフェノールに対する吸着量、可視光による分解速度、およびCO_2無機化率が増大することを見出した。この原因は、Ag-BiVO_4の銀表面の一部が酸化銀(Ag_2OまたはAgO)に覆われているためであり、ルミノールを用いた化学発光プローブ法により、これら酸化銀が活性点となって活性酸素の一つであるスーパーオキシドアニオンラジカル(・O_2^-)の発生量が大きく増加することを明らかにした。また、アントラセンとベンズ[a]アントラセンの酸化反応では、Ag-BiVO_4上で発生したOHラジカルがこれらPAHの光酸化反応において重要な役割を果たすことを明らかにした。
在光催化剂的固液界面上,可以在温和的条件下通过热反应或均相光反应来反应难以分解的持久性有机物质,从反应控制的角度来看,这是令人感兴趣的。在这项研究中,我们使用对可见光敏感的各种光催化剂在可见光下研究了六氟苯(HFB)(一种持久性多氟化物)和多环芳烃(PAH)。使用含有同位素例如氘(D)和重氧( 18 O)的反应试剂来分析这些反应机制。此外,我们还能够阐明银载BiVO_4光催化剂(Ag-BiVO_4)独特的吸附能力和对烷基苯酚光降解性能的机制细节。 (1)研究表明,掺杂有镍、铅、铜等金属的ZnS光催化剂在可见光下,可以使用三乙胺作为还原剂将HFB还原为五氟苯(PFB)。当使用氘代三乙胺研究反应机理时,发现光氧化还原反应的机理根据掺杂到 ZnS 中的金属类型而不同。 (2)采用浸渍法制备Ag-BiVO_4光催化剂,提高了氧化分解活性。结果发现,对长链烷基酚的吸附量、可见光分解率和CO_2矿化率均增加。其原因在于,Ag-BiVO_4的银表面的一部分被氧化银(Ag_2O或AgO)覆盖,通过使用鲁米诺的化学发光探针法,这些银氧化物成为活性位点而变得活跃。氧的一种超氧阴离子自由基(·O_2^-)的数量显着增加。此外,在蒽和苯并[a]蒽的氧化反应中,Ag-BiVO_4上产生的OH自由基在这些PAHs的光氧化反应中发挥着重要作用。

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
甲谷繁, 中垣良一, 他6名: "Photo degradation of 4-alkylphenols using BiVO_4 photocatalyst under irradiation with visible light from a solar simulator"Applied Catalysis B : Environmental. 46巻. 573-586 (2003)
Shigeru Kotani、Ryoichi Nakagaki 等 6 人:“在太阳模拟器的可见光照射下使用 BiVO_4 光催化剂进行 4-烷基酚的光降解”应用催化 B:环境。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Adsorptive and photocatalytic properties of Ag-loaded BiVO4 on the degradation of 4-n-alkylphenols under visible light irradiation
  • DOI:
    10.1016/j.catcom.2004.12.006
  • 发表时间:
    2005-03
  • 期刊:
  • 影响因子:
    3.7
  • 作者:
    Shigeru Kohtani;Junpei Hiro;N. Yamamoto;A. Kudo;K. Tokumura;R. Nakagaki
  • 通讯作者:
    Shigeru Kohtani;Junpei Hiro;N. Yamamoto;A. Kudo;K. Tokumura;R. Nakagaki
甲谷繁, 中垣良一, 他6名: "Photodegradation of 4-n-nonylphenol and natural estrogens using heterogeneous visible-light-driven AgNbO_3 or BiVO_4 photocatalyst"Photo/Electrochemistry and Photobiology in Environment, Energy and Fuel. (印刷中). (2004)
Shigeru Kotani、Ryoichi Nakagaki 和其他 6 人:“使用异质可见光驱动的 AgNbO_3 或 BiVO_4 光催化剂对 4-n-壬基酚和天然雌激素进行光降解”《环境、能源和燃料中的光/电化学和光生物学》(正在出版)。 (2004)
  • DOI:
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  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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中垣 良一其他文献

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