大型分子コンダクタンスでの非断熱相互作用と電子相関の第一原理計算

大分子电导中非绝热相互作用和电子相关性的第一性原理计算

基本信息

批准号：
18041004
负责人：
中村恒夫
金额：
$ 2.82万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2007
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18041004/
关键词：
分子電気伝導非平衡グリーン関数ナノワイヤー

项目摘要

前年度に引き続き、Keldysh形式による非平衡グリーン関数法と第一原理計算手法として密度汎関数法を組み合わせた、ナノワイヤー、単一分子、有機界面などの電気伝導を計算するための手法の開発と実装を行った。従来の標準的第一原理計算は非常に計算コストがかかるため、特に単一分子電気伝導系に代表されるような低被覆率な場合や、今後応用が期待されているπ共役分子鎖やDNAなどの生体分子等、大型分子については、その適用が困難である。本研究では分子軌道展開による摂動法、埋め込みポテンシャル法、truncated MO空間の導入、など新規な手法を導入し、高速かつ大規模計算に適した手法と計算プログラムを得ることができた。さらに、電極サイズに対するオーダーNな自己エネルギー計算について、従来の手法では非物理的解が生じうることを計算により示し、安定的数値解を得るための条件式を導き、計算プログラムに実装を行った。また、電子-フォノン相互作用による非弾性散乱の効果も第一原理計算に取り込み、コンダクタン変化および非弾性トンネリング電子分光(IETS)シグナルを計算可能とする理論開発と適用も行った。今回は、金電極-金原子ワイヤーからなる系について、そのコンダクタンス、IETSシグナルを第一原理計算により求め、先行理論、実験との比較を行った。さらに、系の電極とコンタクトに対する2次元周期性、部分的1次元化が、コンダクタンスやIETS強度に重要な寄与を与えることが分った。その機構が、伝導電子波の縦方向の干渉効果(導波管効果)にあることを見出した。

从上一年开始，我们已经开发了和实施了用于计算纳米线，单分子和有机接口中电导率的方法，并使用Keldysh格式和密度功能方法将非平衡绿色的功能方法组合在一起，并将其密度函数方法与第一原则计算方法相结合。常规的标准第一原理计算是极高的计算成本，并且特别困难地应用于诸如低覆盖率的大分子，例如单分子电导率系统，以及生物分子（例如π共偶联的分子链和DNA），这些链和DNA预计将来将在未来应用。在这项研究中，我们引入了新的方法，例如使用分子轨道膨胀，嵌入潜在方法以及引入截短的MO空间的扰动，并能够获得适合于高速，大规模计算的方法和计算程序。此外，对于电极大小的n自能计算顺序，计算表明在常规方法中可能发生非物理解决方案，并且得出了获得稳定的数值解决方案的条件表达式，并实现了计算程序。由于电子 - 光子相互作用引起的非弹性散射的影响还纳入了第一原理计算中，并进行了理论开发和应用，以允许计算导电物变化和非弹性隧道电子光谱（IETS）信号。这次，对于由金电极和金原子电线组成的系统，使用第一原理计算计算电导和IETS信号，并与以前的理论和实验进行了比较。此外，已经发现，系统的电极和接触的二维周期性和部分一维为电导和IET强度提供了重要的贡献。已经发现，这种机制是由于传导电子波的纵向干扰效应（波导效应）。

项目成果

期刊论文数量（5）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Systematic Study on Quantum Confinement and Waveguide Effects for Elastic and Inelastic Currents in Atomic Gold Wire

原子金线中弹性和非弹性电流的量子约束和波导效应的系统研究

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
Nano Letters 8
影响因子：
0
作者：
Taro Uchida;Akira Yamakata and Masatoshi Osawa;山方啓;H. Nakamura and K. Yamashita
通讯作者：
H. Nakamura and K. Yamashita

Ab initio calculations of inelastic transport in atomic/molecular junctions and waveguide effects