大型分子コンダクタンスでの非断熱相互作用と電子相関の第一原理計算

大分子电导中非绝热相互作用和电子相关性的第一性原理计算

基本信息

批准号：
18041004
负责人：
中村恒夫
金额：
$ 2.82万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2007
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18041004/
关键词：
分子電気伝導非平衡グリーン関数ナノワイヤー

项目摘要

前年度に引き続き、Keldysh形式による非平衡グリーン関数法と第一原理計算手法として密度汎関数法を組み合わせた、ナノワイヤー、単一分子、有機界面などの電気伝導を計算するための手法の開発と実装を行った。従来の標準的第一原理計算は非常に計算コストがかかるため、特に単一分子電気伝導系に代表されるような低被覆率な場合や、今後応用が期待されているπ共役分子鎖やDNAなどの生体分子等、大型分子については、その適用が困難である。本研究では分子軌道展開による摂動法、埋め込みポテンシャル法、truncated MO空間の導入、など新規な手法を導入し、高速かつ大規模計算に適した手法と計算プログラムを得ることができた。さらに、電極サイズに対するオーダーNな自己エネルギー計算について、従来の手法では非物理的解が生じうることを計算により示し、安定的数値解を得るための条件式を導き、計算プログラムに実装を行った。また、電子-フォノン相互作用による非弾性散乱の効果も第一原理計算に取り込み、コンダクタン変化および非弾性トンネリング電子分光(IETS)シグナルを計算可能とする理論開発と適用も行った。今回は、金電極-金原子ワイヤーからなる系について、そのコンダクタンス、IETSシグナルを第一原理計算により求め、先行理論、実験との比較を行った。さらに、系の電極とコンタクトに対する2次元周期性、部分的1次元化が、コンダクタンスやIETS強度に重要な寄与を与えることが分った。その機構が、伝導電子波の縦方向の干渉効果(導波管効果)にあることを見出した。

延续去年，我们正在开发一种计算纳米线、单分子、有机界面等电导的方法，该方法结合了使用凯尔迪什格式的非平衡格林函数方法和密度泛函理论作为第一原理计算方法。实施的。传统的标准第一性原理计算的计算成本非常高，特别是在以单分子导电系统为代表的低覆盖率的情况下，以及在未来有望应用的π共轭分子链和DNA的情况下。这种方法很难应用于大分子，例如生物分子等。本研究引入了利用分子轨道展开的微扰法、嵌入势法、截断MO空间的引入等新方法，得到了适合高速、大规模的方法和计算程序。计算。此外，对于电极尺寸的N阶自能计算，我们通过计算证明了传统方法可能会出现非物理解，导出了获得稳定数值解的条件表达式，并在计算程序中实现。我们还将电子-声子相互作用引起的非弹性散射效应纳入第一原理计算中，并开发和应用了一种能够计算电导变化和非弹性隧道电子能谱（IETS）信号的理论。这次，我们利用第一性原理计算确定了由金电极和金原子线组成的系统的电导和IETS信号，并与之前的理论和实验进行了比较。此外，我们发现系统电极和接触的二维周期性和部分一维化对电导和IETS强度有重要贡献。我们发现其机理在于传导电子波的纵向干涉效应（波导效应）。

项目成果

期刊论文数量（5）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Systematic Study on Quantum Confinement and Waveguide Effects for Elastic and Inelastic Currents in Atomic Gold Wire

原子金线中弹性和非弹性电流的量子约束和波导效应的系统研究

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
Nano Letters 8
影响因子：
0
作者：
Taro Uchida;Akira Yamakata and Masatoshi Osawa;山方啓;H. Nakamura and K. Yamashita
通讯作者：
H. Nakamura and K. Yamashita

Ab initio calculations of inelastic transport in atomic/molecular junctions and waveguide effects