ウランを含むスクッテルダイト化合物の物質探索と物性

含铀方钴矿化合物的材料勘探及物理性质

• 批准号: 16037215
• 负责人: 芳賀 芳範
• 金额: $ 4.8万
• 依托单位: Japan Atomic Energy Agency
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-16037215/
• 关键词: 単結晶育成; UFe_4P_<12>; アクチノイド元素; NMR; 超高圧; PuRhGa_5; 超伝導; UFe_4P_12; 充填スクッテルダイト; 単結晶育成; UFe_4P_<12>; アクチノイド元素; NMR; 超高圧; PuRhGa_5; 超伝導; UFe_4P_12; 充填スクッテルダイト

ウランを含むスクッテルダイト化合物UFe_4P_<12>の高純度単結晶の育成に成功した。単結晶X線回折により、原子座標、異方性温度因子及び各原子の占有率を決定し、いずれのサイトも原子が100%占めており組成のずれはないことがわかった。この結果はまた、^<31>P-角度分解NMRによっても裏付けられ、過去の報告に比べて欠損のない高純度の結晶が得られたと結論した。この試料を用いて電気抵抗を測定し、バンドギャップの圧力依存性を詳細に調べた。また、強磁場磁化、高温磁化率及び比熱の解析から5f^2電子配置と結晶場効果が支配的であることを示した。一方、ウランを越えた5f電子系である超ウラン元素の物性研究が大きく進展した。日本では初めて、プルトニウム金属間化合物の単結晶育成に成功し、それを用いた物性研究を行なった。まず、2003年に発見された超伝導体PuRhGa_5の単結晶による磁性と超伝導の研究を詳細に行い、上部臨界磁場が結晶に対する磁場方向により大きく変化することを明らかにした。このことは、伝導電子の有効質量が異方的であることを意味し、結晶の主軸方向とそれに垂直な方向とでは、有効質量が4.5倍異なることを初めて示した。この結果は、準2次元電子状態の存在を示唆しており、5f遍歴モデルに立つバンド計算の結果と矛盾しない。一方、常磁性PuIn_3では、プルトニウム化合物としては初めて、ドハース・ファンアルフェン(dHvA)の観測に成功した。得られた結果は、5f遍歴モデルにより見事に説明された。このことは、プルトニウムの5f電子が結晶中を遍歴していることを示した初めての結果であり、日本物理学会欧文誌の注目論文に選ばれたほか、新聞やラジオで大きく取り上げられた。これらを通じて、プルトニウムの取り扱いと密封試料による物性測定を行う環境が確立された。プルトニウムを含むスクッテルダイト化合物の挙動への関心は高いが、これに向けた環境整備が完了したと言える。新物質探索も進展した。電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)による半定量分析と、単結晶X線構造解析により、新しい結晶構造を持つ3つのセリウム化合物と1つのウラン化合物を発見した。このうち、U_3Ni_5Al_<19>は2つの結晶学的サイトにあるウランがあたかも独立に振舞い、異常な磁性を示すことが明らかとなった。また、CeAu_4Si_2はAu-Si共晶を用いることにより、これまでフラックス法が難しかったSiを含む化合物の探索が行えるようになった。これらの物質探索は、ウランを超えてネプツニウムまで調べられるような体制を完成し、今後超ウランの物質探索と、それらが示す未知の物性研究へと発展すると期待される。

我们已经成功地种植了含铀的Skutterudite化合物UFE_4P_ <12>的高纯度单晶。单晶X射线衍射确定了原子坐标，各向异性温度因子和每个原子的占用率，并且发现原子在所有位置占100％，并且组成均无偏差。该结果也得到了 ^<31> p-angle分辨的NMR的支持，并得出结论，与以前的报道相比，没有缺陷获得高纯度晶体。该样品用于测量电阻和详细检查带隙的压力依赖性。此外，对强磁场磁化，高温敏感性和比热的分析表明，5f^2电子构型和晶体场效应主要主导。同时，对超过铀的5F电子系统的物理特性的物理研究有了很大的改善。这是日本首次成功种植p prut型金属间化合物的单晶，并使用它们研究了物理性能。首先，我们对2003年发现的超导体PURHGA_5的磁性和超导性进行了详细的研究，并揭示了上临界磁场的上部因磁场相对于晶体的方向而显着变化。这意味着导电电子的有效质量是各向异性的，并且首次表明，有效质量在晶体的主要轴方向与垂直于其方向的方向之间差异4.5倍。该结果表明存在准2D电子状态，并且与5F传家宝模型中发现的频段计算结果一致。另一方面，顺磁性PUIN_3是成功观察Dohaas-van-Alphene（DHVA）的第一个p puin puin_3。获得的结果通过5F铁历史模型很好地解释了。这是第一次发现5F pa的5F电子是通过晶体追踪的，并被选为日本物理学会的著名论文，并在报纸和广播中也被选中。通过这些，已经建立了一个环境，用于使用密封样品来处理plut和测量物理特性。人们对含prut的Skutterudite化合物的行为非常感兴趣，但是可以说，环境已经完成以解决这一问题。新的材料搜索也进展了。使用电子探针微分析仪（EPMA）和单晶体X射线结构分析发现了三种具有新晶体结构的硫化合物和一种具有新晶体结构的铀化合物。其中，u_3ni_5al_ <19>揭示了两个晶体学位点的铀的表现，好像它是独立的，并且表现出异常的磁性。此外，通过使用Au-Si Eutectic Ceau_4Si_2，已经有可能搜索含Si的化合物，而这些化合物以前很难通量方法。这些物质搜索将完成一个系统，该系统将使我们能够调查铀之外的海王星，并有望将未来的搜索搜索用于transuranium，并研究其证明的未知物理特性。