実条件の課題を考慮したコバルト添加アルミナ触媒のNO選択還元特性

考虑实际情况问题的钴加氧化铝催化剂选择性还原NO特性

• 批准号: 08232208
• 负责人: 多田 旭男
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Kitami Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232208/
• 关键词: 窒素酸化物選択還元; エチレン; コバルト添加アルミナ; 不純物; 水; 二酸化硫黄; 酸素濃度; 空間速度

本研究では,コバルト添加アルミナ触媒(Co/Al_2O_3)の活性点構造を念頭において,実条件の課題を考慮した遷移金属添加アルミナ触媒を設計,開発する上で必要となる基本的事項を検討し,次の知見を得た.1.Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性に対するAl_2O_3中の不純物の影響NO選択還元の素反応と考えられるNO+O_2反応,NO_2+C_2H_4反応に対する触媒中のNa,S(各1.0%添加)の影響を調べ,前者の素反応は不純物によってほとんど影響を受けないが,後者の素反応は特にNaによって強く阻害されることを明らかにした.2.水共存による5.0wt% Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性の変化水共存(10%)によりN_2収率は著しく減少したが,水非共存下ではN_2収率がほぼ可逆的に元の値に戻った.さらに水被毒はNO選択還元の開始素反応であるNO+O_2反応を阻害することを見出した.3.SO_2共存によるCo/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性の変化SO_2共存によりCo/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性は低下し,被毒は不可逆的であった。SO_2被毒はNO選択還元の開始素反応であるNO+O_2反応を阻害した.SO_2は硫酸イオンのような状態で触媒表面に存在し,Al_2O_3のみならずCoとも強く結合していることも見出した.Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性に対する酸素濃度および空間速度(SV)の影響0.2wt% Co/Al_2O_3の最適反応温度(To)は,酸素共存により700℃から500-550℃にシフトしたが,酸素濃度を1.0%から10%へ増やすとToはそのままで最大活性が減少した,また高SV反応条件下ではCo添加Al_2O_3がAl_2O_3よりも高活性で、最適Co添加率は0.2-1.0wt%であった.

在本研究中，我们将考虑设计和开发过渡金属掺杂氧化铝催化剂所需的基本问题，同时考虑到实际条件的问题，同时牢记钴掺杂氧化铝催化剂（Co/Al_2O_3）的活性位点结构。主要研究结果如下： 1.Al_2O_3中的杂质影响Co/Al_2O_3催化剂的NO选择性还原活性。影响我们研究了催化剂中Na和S（各添加量为1.0%）对NO+O_2反应和NO_2+C_2H_4反应（这两个反应被认为是NO选择性还原的基元反应）的影响，发现前者的基元反应反应几乎不受杂质影响，表明由于水的共存，后一反应受到Na的强烈抑制。 Co/Al_2O_3催化剂NO选择性还原活性的变化在有水存在(10%)时,N_2收率显着下降,但在无水存在下,N_2收率几乎可逆地恢复到原来的值。毒物为NO。是NO选择性还原的起始基元反应。我们发现+O_2抑制了反应。3.SO_2共存导致Co/Al_2O_3催化剂的NO选择性还原活性变化。SO_2共存导致Co/Al_2O_3催化剂的NO选择性还原活性降低。并且中毒是不可逆的。 SO_2中毒抑制了NO选择性还原的初始基元反应NO+O_2反应，同时还发现SO_2以类似于硫酸根离子的状态存在于催化剂表面，不仅与Al_2O_3牢固结合，而且与Al_2O_3也有较强的结合。 Co. 氧浓度和空速（SV）对Co/Al_2O_3催化剂0.2wt% NO选择性还原活性的影响由于氧的共存,Co/Al_2O_3的最适反应温度(To)从700℃转变为500-550℃,但当氧浓度从1.0%增加到10%时,最大活性下降,而To保持不变在SV反应条件下,添加Co的Al_2O_3比Al_2O_3具有更高的活性,最佳Co添加量为0.2-1.0wt%。