時間走査法および周波数走査法による液体構造緩和の特性化とその統一的理解

使用时间扫描和频率扫描方法表征和统一理解液体结构弛豫

基本信息

  • 批准号:
    08226215
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.28万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1996
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1996 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

液体は,一般に,均一,等方的な分子凝集状態と考えられており,過冷却状態におけるガラス転移温度はすべての分子が動かなくなる温度とみなされている。我々は,過冷却状態では“液体は秩序構造クラスターの凝集体である"と考える立場から研究を進めた。1.4種の過冷却液体に関する熱測定により,αガラス転移とβガラス転移が常に対として存在し,α過程はクラスター内分子の再配置運動,β過程はクラスターに含まれない分子の再配置運動であることを指摘した。2.柔粘性結晶シクロヘキサノールの熱容量測定により,α過程とβ過程は純物質においてさえ複数組現れる可能性を示し,組の違いは分子再配置モードの違いにあることを指摘した。これは従来の分子再配置運動モデルの矛盾点を指摘するものである。3.フラジル性(緩和時間の非アレニウス性)が異なる数種の液体についてガラス転移温度近傍で不可逆的エンタルピー緩和過程の詳細を追跡し,またその計算機シミュレーションにより,構造緩和の非線形性が緩和時間の非アレニウス性にあること,さらに活性化エネルギー分布の形は緩和途中で変化することを指摘した。これは非平衡液体構造に対する仮想構造温度の4.結晶胚(核)は一種の秩序構造クラスターとみなすことが可能であり,結晶核生成速度はクラスターの回りの分子の再配置運動特性時間すなわちβ過程緩和時間により支配されることを指摘した。実際にαガラス転移温度以下で結晶核生成が進行することを発見するとともに,oーターフェニルの核生成主導結晶化結晶面成長速度の解析からその速度がα過程緩和時間ではなく,β過程緩和時間により支配されていることを実証した。
液体通常被认为处于均匀、各向同性的分子聚集状态,过冷状态下的玻璃化转变温度被认为是所有分子停止运动的温度。我们从过冷条件下“液体是有序簇的聚集体”的角度出发进行研究。 1.四种过冷液体的热测量表明,α玻璃化转变和β玻璃化转变总是成对存在,α过程是团簇内分子的重排运动,β过程是非团簇内分子的重排运动我指出了一些东西。 2.柔性结晶环己醇热容的测量表明,即使在纯物质中也可能出现多对α和β过程,并指出各对之间的差异是由于分子重排模式的不同所致。这指出了传统分子重排运动模型的矛盾。 3. 我们跟踪了几种具有不同弗拉齐里性质(弛豫时间的非阿累尼乌斯性质)的液体在玻璃化转变温度附近的不可逆焓弛豫过程的细节,并通过计算机模拟发现结构弛豫的非线性与指出弛豫时间是非阿伦尼乌斯的,并且在弛豫过程中活化能分布的形状发生变化。这是非平衡液体结构的虚拟结构温度。晶胚(晶核)可以看作是一种有序结构团簇,晶体成核速率由团簇周围分子重排运动特征时间决定,即即, β 指出该过程受弛豫时间支配。除了发现晶体成核实际上在α-玻璃化转变温度以下进行之外,我们还分析了邻三联苯的成核驱动结晶晶面生长速率,发现生长速率不是由α-过程弛豫时间决定,而是由α-过程弛豫时间决定。通过β过程弛豫时间证明他处于控制之中。

项目成果

期刊论文数量(12)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Hiroaki Fujita: "Non-exponential and linear characters of the irreversible enthalpy relaxations in dibenzofuran-fluorene solid solution systems and their interpretation" J.Phys:Condens.Matter. 8. 10293-10306 (1996)
Hiroaki Fujita:“二苯并呋喃-芴固溶体体系中不可逆焓弛豫的非指数和线性特征及其解释”J.Phys:Condens.Matter。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
小國正晴: "低温無秩序配置系におけるクラスター構造,構造緩和機構と緩和特性" 高分子論文集. 53・10. 636-647 (1996)
小国正治:“低温无序体系中的团簇结构、结构弛豫机制和弛豫特性”《高分子科学与技术》杂志53・10(1996)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Takaaki Hikima: "β-Molecular Rearrangement Process,But Not an α-Process,as Governing the Homogeneous Crystal-Nucleation Rate in a Supercooled Liquid" Bull.Chem.Soc.Japan. 69. 1863-1868 (1996)
Takaaki Hikima:“控制过冷液体中均质晶体成核速率的 β 分子重排过程,但不是 α 过程”Bull.Chem.Soc.Japan 69。1863-1868 (1996)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Norimaru Okamoto: "Discovery of Crystal Nucleation Proceeding Much below the Glass Transition Temperature in a Supercooled Liquid" Solid State Communications. 99・1. 53-56 (1996)
Norimaru Okamoto:“在过冷液体中远低于玻璃化转变温度的晶体成核过程的发现”固态通讯 99・1(1996)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Hiroki Fujimori: "Calorimetric study of 1,3-diphenyl-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane:Emergence of α-,β- and crystalline-glass transitions" J.Non-Crystalline Solids. 204. 38-45 (1996)
Hiroki Fujimori:“1,3-二苯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷的量热研究:α-,β-和结晶玻璃转变的出现”J.Non-Crystalline Solids. 204. 38-45 (1996) )
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  • 发表时间:
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