バイメタル表面の構造と触媒作用

双金属表面的结构和催化作用

基本信息

批准号：
07242218
负责人：
田中虔一
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

Pt-Rhバイメタル触媒はガソリン車排気ガス中のNO_Xを除去する三元触媒として知られている。触媒の特性を上げるのに少量のRhが不可欠なことは経験から分かっている。しかしRhの役割は殆ど分かっていない。本研究ではPt(100),Pt(110)等の単結晶表面に電気化学的にRhを析出させた表面を作って、表面の構造と触媒活性を調べた。その結果、Rhの役割はほぼ解明できた。Pt(100),Pt(110)の単結晶表面のNO+H_2反応に対する触媒活性を調べてみるとPt(100)表面は活性が高く約400K(130C)から反応が始まりN_2の生成が認められる。しかし、Pt(110)表面は殆ど活性を示さず700K(430C)以上になってもN_2の生成は殆ど認められなかった。このような表面に一層以下のRh原子を析出させるとPt(100)表面だけでなくPt(110)表面も約400K(130C)から反応が始まり、しかも殆ど同じ活性を示すことが分かった。即ち、NO+H_2反応はPt表面では「構造敏感な反応」であったのがRhを少量のせたPt触媒では完全に「構造鈍感な反応」に変わってしまうことが分かった。このことは実用触媒にとって大変に重要である。即ち、Rhを加えると表面に出ている全ての白金原子が触媒として高い機能を発揮するようになることを意味する。また、このような高い機能を持つ触媒表面は1原子層のPtに約1/3層のRhによって構成できることを示した。

PT-RH双明催化剂被称为三次催化剂，用于去除汽油汽车废气中的NO_X。经验知道，少量RH对于提高催化剂的特性至关重要。但是RH的角色几乎不知道。在这项研究中，通过在单晶表面（如PT（100）和PT（110））上创建电化学覆盖的表面来检查表面结构和催化活性。结果，RH的作用几乎被阐明了。在检查PT（100）和PT（110）的单晶表面上NO+H_2反应上的催化活性时，Pt（100）表面高度活跃，反应始于约400K（130C），并且观察到N_2的生产。但是，即使PT（110）表面几乎没有活性，即使超过700K（430c），也很少发现N_2的产生。已经发现，不仅Pt（100）表面，而且PT（110）表面作为Pt（110）表面的表面约为400K（130C），并且显示几乎相同的活性。换句话说，发现NO+H_2反应是PT表面上的“结构敏感反应”，但是具有少量RH的PT催化剂完全更改为“结构性不敏感反应”。这对于实用催化剂非常重要。换句话说，添加RH意味着表面上的所有Shirokane原子都将充当催化剂。此外，可以在一个原子层的pt中以1/3层RH的形式配置具有如此高功能的催化表面。