実条件の課題を考慮したアルミナ系NO選択還元触媒の特性とその活性点構造

氧化铝基NO选择性还原催化剂的特性及其考虑实际情况问题的活性位点结构

基本信息

  • 批准号:
    07242204
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.41万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1995
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1995 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

1.本研究の目的は,炭化水素(HC)によるNO選択接触還元(SCR-NO)に対する遷移金属添加アルミナ触媒のモデルとしてのCo/Al_2O_3の活性点構造を明らかにし、触媒設計のコンセプトを確立することである.2.CoAl_2O_4の触媒特性:バルクCoAl_2O_4を1200℃以上で焼成するとCoAl_2O_4相が成長し,SCR-NO活性を失った。したがってCoAl_2O_4相はCo/Al_2O_3の活性Co種ではないことが分かった。Co/Al_2O_3構成成分のNO,NO_2吸着特性:NO_2はAl_2O_3に多量吸着した。NO,NO_2はバルクCoAl_2O_4,低分散CoO_Xにはほとんど吸着しなかった。NOはCo/Al_2O_3のCoO_X種にdinitrosyl種として吸着した。その吸収強度は焼成温度が500-800℃の時に最大となり,1200℃ではゼロになった.4.XPSによるCoO_X種の検討:Co (5.0wt%)/Al_2O_3を800℃で焼成するとCoO_X,CoAl_2O_4のCoの結合エネルギー(BE)よりも高いBEを持つCoO_X種が生成した.このCoO_X種はCoAl_2O_4上に高分散したものと考えた。5.Co/Al_2O_3添加率,Co添加後の熱処理温度,Co原料:Co添加率5-20%では最適熱処理温度が800℃であり,0.2%のときには500-800℃であった.さらにCo原料が酢酸塩,塩化物,硝酸塩の場合、500℃焼成では,各Co(5.0wt%)/Al_2O_3の活性は著しく異なったが,800℃焼成では活性の差が小さくなった.6.Al_2O_3の選択基準:Co/Al_2O_3触媒のSCR-NO活性はAl_2O_3のタイプによって著しく異なった。活性序列は比表面積に依存せず,不純物(SO_4^<2->,Na^+等)の有無に強く影響され,純粋なものほど活性が高かった。7.Co/Al_2O_3触媒のSCR-NO活性に対するSO_XやH_2Oの共存の影響,O_2分圧の影響および高分散CoO_X種とAl_2O_3の最適空間配置等は今後明らかにする.
1.本研究的目的是阐明Co/Al_2O_3作为添加过渡金属的氧化铝催化剂用于碳氢化合物(HC)选择性催化还原NO(SCR-NO)模型的活性位点结构,并建立概念2、CoAl_2O_4的催化性能:当块状CoAl_2O_4在1200℃以上煅烧时,CoAl_2O_4相长大,SCR-NO活性丧失。因此,发现CoAl_2O_4相不是Co/Al_2O_3的活性Co物种。 Co/Al_2O_3组分对NO和NO_2的吸附性能:NO_2在Al_2O_3上大量吸附。 NO和NO_2在块状CoAl_2O_4和低分散度CoO_X上几乎不被吸附。 NO以二亚硝基形式吸附在Co/Al_2O_3的CoO_X物质上。 500-800℃时吸收强度最大,1200℃时吸收强度为零。 4. CoO_X形态的XPS检验:Co。当(5.0wt%)/Al_2O_3在800℃下煅烧时,生成了BE高于CoO_X中Co的结合能(BE)的CoO_X物质,该CoO_X物质被认为高度分散在CoAl_2O_4上。 5.Co/Al_2O_3添加率、Co添加后热处理温度、Co原料:当Co添加率为5-20%时,最佳热处理温度为800℃,当Co添加率为0.2%时,最佳热处理温度为500-800℃。是醋酸盐、氯化物、硝酸盐,500℃烧成各Co(5.0wt%)/Al_2O_3的活性存在显着差异,但经800℃焙烧后活性差异变小。 6.Al_2O_3的选择标准:Co/Al_2O_3催化剂的SCR-NO活性存在显着差异。与 Al_2O_3 的类型有显着差异。活性顺序不依赖于比表面积,但受杂质(SO_4^<2->、Na^+等)存在与否的强烈影响,越纯活性越高。 7. SO_X和H_2O共存对Co/Al_2O_3催化剂SCR-NO活性的影响、O_2分压的影响以及高度分散的CoO_X物种和Al_2O_3的最佳空间排列将在未来得到阐明。

项目成果

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