ケイ酸塩融体の粘性の微視的理論

硅酸盐熔体粘度的微观理论

基本信息

批准号：
06222206
负责人：
常行真司
金额：
$ 0.64万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

SiO_2のフレームワーク構造を持つケイ酸塩融体では、圧力を増すと粘性が減少する。この融体の異常なふるまいと低温での結晶の圧力誘起アモルファス化とは、シリコン原子のまわりの酸素原子配位数変化が重要である点で、たがいに密接に関連していると考えられる。本研究の目的は、原子レベルのシミュレーションを用いて両者の関係を明らかにし、フレームワーク構造をもつ融体特有の動的性質の起源を解明することである。古典分子動力学法を用いた我々のこれまでの研究から、4配位のシリコン原子が一時的に6配位状態を経由して拡散が起きるとすれば、粘性の異常な圧力依存性が簡単に説明できることが示されている。本年度はさらに解析を進め、低温での4配位の多形と6配位の多形のエンタルピー差を高温での粘性の圧力依存性と直接結びつける式を導出し論文にまとめた。残された問題の中でもっとも重要なのは、4配位から6配位にうつるための活性化エネルギーが妥当なものであるかどうか、また実際に古典分子動力学法で見られた原子移動経路が、電子状態変化まで考えたときに可能なものであるかどうかという点であろう。そこで本年度は、SiO_2の圧力誘起構造変化の第一原理電子状態計算をめざし、圧力一定のカ-・パリネロ法プログラムの開発を行った。さらにこのプログラムの最初の応用例として、ダイヤモンド構造のシリコン(単体)が高圧でβ-tin構造に変化する過程をとりあげ、多次元ポテンシャル面の解折と動的シミュレーションを行った。

在硅酸盐与SIO_2的框架结构融化中，增加压力可降低粘度。人们认为，熔体和压力诱导的晶体在低温下的异常行为被认为与以下事实密切相关：硅原子周围的氧原子数量的变化很重要。这项研究的目的是使用原子水平模拟阐明两者之间的关系，并阐明具有框架结构熔体独特的动态特性的起源。我们先前使用经典分子动力学方法的研究表明，如果四协调的硅原子暂时通过六配位状态扩散，则可以轻松解释粘度的异常压力依赖性。今年，进行了进一步的分析，并制定了一篇论文并得出了一个方程，该方程直接连接了在低温下，在低温下，在低温下，四协调的多晶型物与六协调的多晶型物之间的恩典差异。剩下的最重要的问题是，在考虑电子状态变化时，是否可以在经典分子动力学方法中实际看到的原子转移路径在四个配位到第六个配位的传播中是否合理。因此，今年，我们开发了一个具有恒定压力的Ka-Parinero方法程序，旨在计算SIO_2中压力诱导的结构变化的第一个原理电子状态。此外，作为该程序的第一个应用，我们研究了钻石结构的硅（单体）在高压下转变为β-TIN结构的过程，并且我们进行了多维电位表面和动态模拟的分解。