星間分子の超音速ジェットフーリエ変換マイクロ波分光

星际分子的超音速喷射傅立叶变换微波光谱

基本信息

  • 批准号:
    06209204
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.47万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1994
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1994 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究の目的は、不安定分子種に適応したセンチ波領域での実験室分光によって、星間空間中における未知分子の帰属・同定に不可欠な分光学的情報を提供することである。これまでに、フーリエ変換マイクロ波分光法を超音速ジェット中での放電と組み合わせることにより、多くの不安定分子種について研究を行ってきた。本年度は、星間空間における金属元素の存在形態を明らかにする上で重要な、金属原子を含む多原子ラジカルに適用することを目指した。対象としたのは、不飽和型鉄カルボニルラジカル,Fe(CO)_n(n=1,3,4),である。これらをFe(CO)_5を超音速ジェット中でパルス的に放電することにより生成させ、その回転スペクトルを測定した。FeCOのスペクトルは、大きなスピン分裂を持つ3重項直線分子に典型的なパターンを示した。スペクトルの強度は極めて強く、^<56>FeCOばかりでなく自然比で存在する^<54>Fe,^<57>Fe同位体種も観測することができた。また、^<12>CO,^<12>C^<18>Oを試料ガス中に混ぜることによって、Fe^<12>CO,Fe^<12>C^<18>Oについてもスペクトルを測定した。以上5つの同位体種の回転定数から、Fe-C,C-O結合距離を精密に決定することができた。特にFe-C間距離は親分子のFe(CO)_5に比べて0.02Å以上も短く、COの不対電子のσ供与およびFeのd電子のπ逆供与がFeCO中ではより効率的に起こっていることを示す。Fe(CO)_3のスペクトルからは、このラジカルが三角錐型の構造(C_<3V>対称)を持ち、電子基底状態は3重項であることが明らかになった。Fe(CO)_4については、密集していて複雑なスペクトルであり現在解析中であるが、歪んだ四面体構造(C_<2V>対称)を持ち3重項電子基底状態であるという、分子軌道計算による予想と一致したものであると考えられる。
这项研究的目的是通过适应不稳定分子种类的厘米波区域的实验室光谱学,为星际空间中未知分子的分配和识别提供必要的光谱信息。迄今为止,我们通过将傅里叶变换微波光谱与超音速射流中的放电相结合,研究了许多不稳定的分子种类。今年,我们的目标是将其应用于含有金属原子的多原子自由基,这对于阐明星际空间中金属元素的存在形式具有重要意义。目标是不饱和铁羰基自由基Fe(CO)_n(n=1,3,4)。这些是由 Fe(CO)_5 在超音速射流中脉冲放电产生的,并测量了它们的旋转光谱。 FeCO 的光谱显示出具有大自旋分裂的三线态线性分子的典型模式。光谱强度非常强,我们不仅能够观察到^<56>FeCO,而且还能够观察到以自然比例存在的^<54>Fe和^<57>Fe同位素。另外,通过将^ 12 CO、^ 12 C^ 18 O混合到样品气体中,也可以测量Fe^ 12 CO、Fe^ 12 C^ 18 O的光谱。做过。根据上述五种同位素的旋转常数,我们能够精确确定Fe-C、C-O键距。特别是,Fe-C 距离比母体分子 Fe(CO)_5 短 0.02 Å 以上,并且在 FeCO 中更有效地发生 CO 不成对电子的 σ 捐赠和 Fe d 电子的 π 反向捐赠。 Fe(CO)_3的光谱表明该自由基具有三角锥结构(C_<3V>对称性),电子基态为三重态。 Fe(CO)_4的光谱致密且复杂,目前正在分析中,但据说分子轨道具有扭曲的四面体结构(C_<2V>对称性)和三重态电子基态。与计算预测一致。

项目成果

期刊论文数量(3)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Y.Hirahara,et al.: "Pulsed-discharge-nozzle Fourier-transform microwave spectroscopy of HC_3S(^2II_r)and HC_4S(^2II_i)." J.Chem.Phys.101. 7342-7349 (1994)
Y.Hirahara 等人:“HC_3S(^2II_r) 和 HC_4S(^2II_i) 的脉冲放电喷嘴傅里叶变换微波光谱。”
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    0
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