Electrochemistry of Polaritonic Substrates

极化基底的电化学

基本信息

批准号：
22H02023
负责人：
村越敬
金额：
$ 11.23万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

金属ナノ構造を可視光波長程度の間隔にて二次元配列整列した表面格子構造によって伝播型表面プラズモンSurface Lattice Resonance (SLR) モードを誘起する事が可能となる。SLR特性は600 nmから800 nmの間で精密に制御することが可能であり、プラズモン励起に伴う散乱特性が解説によって制御されることにより、長寿命な状態がSLR特性を有する金属ナノ構造配列電極に対して色素分子を結合させ、反応場の厚さを制御することにより、電気化学制御にもとづくRabi分裂エネルギーの精密制御に成功した。Rabi分裂エネルギーの変化からポラリトン形成に寄与する分子の空間分布を明らかにすることができ、SLRモードの真空場の電場空間分布が数100ナノメートルに達することを明らかとした。またSLRモードの先鋭化を利用することにより、結合強度が最大で0.5 程度の値を示す超強結合状態となる系の創出にも成功した。本系においては特徴的な多準位系のポラリトン状態が観測され、SLRに由来した長寿命なポラリトン状態が形成していると考えられる。またポラリトン状態におけるピークの半値幅としても0.1 eVを下回る先鋭なピークが観測され、励起状態における長寿命状態が示唆された。電子移動反応へと拡張するために、単一電子移動反応および多電子移動反応での電子移動反応速度計測を確立した。これによりポラリトン状態における電子移動反応制御を確立する。

使用表面晶格结构可以诱导传播表面等离子体激元表面晶格共振（SLR）模式，其中金属纳米结构以与可见光波长相当的间隔排列成二维阵列。 SLR特性可以在600 nm至800 nm之间精确控制，并且通过控制与等离激元激发相关的散射特性，通过将染料分子结合并控制反应的厚度，具有SLR特性的金属纳米结构阵列电极具有较长的寿命。在该领域，我们成功地基于电化学控制精确控制了拉比分裂能。我们能够从拉比分裂能的变化中阐明有助于极化子形成的分子的空间分布，并发现SLR模式下真空场中电场的空间分布达到数百纳米。此外，通过利用SLR模式的锐化，我们成功地创建了耦合强度达到最大值约0.5并成为超强耦合状态的系统。在该系统中，观察到特征性的多能级极化子状态，并且认为形成了源自SLR的长寿命极化子状态。此外，在极化激元状态下观察到半宽度小于0.1 eV的尖峰，表明激发状态下存在长寿命状态。为了将其扩展到电子转移反应，我们建立了单电子转移反应和多电子转移反应的电子转移动力学测量。这建立了极化子状态下的电子转移反应控制。