Computational approach to catalyst heterogeneity based on non-empirical catalyst nanostructure exploration

基于非经验催化剂纳米结构探索的催化剂非均质性计算方法

基本信息

  • 批准号:
    22H01865
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 5.16万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 财政年份:
    2022
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2022-04-01 至 2025-03-31
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

実用的な固体触媒の構造や電子状態はナノスケールで不均一であるため、従来の単一的な構造モデルではその本質を掴みきれない。本研究の目的は、遺伝的アルゴリズムによる広域探索とDFT計算による局所最適化を組み合わせた独自の非経験的構造探索法を駆使し、Ziegler-Natta触媒ナノ構造の分布、及び、これがもたらすポリマーの一次構造分布の起源を解明することである。当該年度は、以下の2項目を実施した。1) ドナーは触媒調製時にキャッピング剤として働きMgCl2ナノプレートの形成に作用するだけでなく、表面上でTiCl4と共吸着し活性種の立体特異性やポリマーの分子量分布に決定的な影響を与える。開発済みの二元系(TiCl4/MgCl2)用構造決定プログラムを改良し、実触媒の三元系(TiCl4/ドナー/MgCl2)を対象とした構造探索を初めて実現した。具体的には、MgCl2表面上の吸着サイトとドナーの吸着構造を紐づけたテンプレートセットを作成し、これを参照することで三元系の構造生成を可能にした。2) 非経験的構造探索法の欠点として、分子サイズや吸着パターンの増大が遺伝的アルゴリズムの局所解への早期収束と計算コストの飛躍的な増加をもたらす点が挙げられる。その解決策として、構造探索の過程で得られた準安定構造をデータベース化し、データベースからの移住に基づく分散型遺伝的アルゴリズムを実装した。早期収束を回避することで実験的に整合したサイズのTiCl4/MgCl2の構造決定を初めて実現した。また、TiCl4/MgCl2に対する機械学習ポテンシャル(HDNNP)の実装にも成功し、DFTをHDNNPに置き換えることで構造探索の飛躍的な高速化を達成した。
实际固体催化剂的结构和电子态在纳米尺度上是异质的,因此传统的单一结构模型无法掌握其本质。本研究的目的是利用独特的从头算结构搜索方法,将使用遗传算法的广域搜索与使用DFT计算的局部优化相结合,以研究齐格勒-纳塔催化剂纳米结构的分布以及所得聚合物的一级有序度。阐明结构分布的起源。本财年,实施了以下两项内容。 1)给体不仅在催化剂制备过程中充当封端剂形成MgCl2纳米片,而且与TiCl4在表面共吸附,对活性物种的立体定向性和聚合物的分子量分布具有决定性影响。通过改进之前开发的二元体系(TiCl4/MgCl2)结构测定程序,我们首次能够对实际催化剂的三元体系(TiCl4/施主/MgCl2)进行结构搜索。具体来说,他们创建了一个模板集,将MgCl2表面的吸附位点与供体的吸附结构连接起来,通过参考该模板集,可以生成三元体系结构。 2)从头开始结构搜索方法的缺点是分子尺寸或吸附模式的增加导致遗传算法快速收敛到局部解并显着增加计算成本。作为解决方案,我们创建了在结构搜索过程中获得的亚稳态结构的数据库,并实现了基于从数据库迁移的分布式遗传算法。我们首次通过避免早熟收敛,实现了具有实验一致尺寸的 TiCl4/MgCl2 的结构测定。我们还成功实现了 TiCl4/MgCl2 的机器学习潜力 (HDNNP),并通过用 HDNNP 代替 DFT,我们实现了结构搜索速度的显着提高。

项目成果

期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
University of Torino(イタリア)
都灵大学(意大利)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
KAUST(サウジアラビア)
KAUST(沙特阿拉伯)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Ruhr University Bochum(ドイツ)
波鸿鲁尔大学(德国)
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  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • 资助金额:
    $ 5.16万
  • 项目类别:
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