ケモインフォマティクスによる溶存有機物の変換生成物同定と分子構造解析

使用化学信息学鉴定溶解有机物的转化产物和分子结构分析

• 批准号: 22H01623
• 负责人: 藤井 学
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H01623/
• 关键词: 溶存有機物; 超高分解能質量分析; 分子解析アルゴリズム; ケモインフォマティクス; 変換生成物

研究初年度では、超高分解能質量分析の解析におけるアルゴリズムの高度化や野外調査による水試料の採取に焦点を当てて研究に取り組んだ。具体的には、質量データから分子組成を決定するプロセスにおいて、質量データのキャリブレーションや同位体ピークを考慮することによる分子組成同定精度の検証に取り組んだ。さらに、試料中に潜在的に存在する質量差（光分解反応などの過去の反応により生じた質量差を示し、以降PMDと呼ぶ）に着目したPMDネットワーク解析に着手した。PMDネットワーク解析では、ノードを分子組成式、エッジをPMDとし、特定の反応により生じる反応物と生成物間の質量差（例えば、光化学反応による水酸化や脱アルキル化など）を算出するが、そのプログラムコードの開発に着手した。開発されたコードを用いて、今後は試料中に内在する反応に着目して溶存有機物変換生成物の検出が可能か検討を行う。また、解析対象試料の採取のため野外調査を関東近郊の河川において実施した。排水などの人為的な影響の程度を考慮して、上流から下流までの複数地点において野外調査を実施した。採取した水試料は、メンブレンフィルターによるろ過後、固相抽出法により有機物の精製と抽出を行った。また、基本水質情報として、ｐHや溶存酸素濃度、電気伝導度、全有機炭素などの複数の水質項目の測定を行った。抽出された有機物質は５０％メタノール保管し、フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析計（FT-ICR MS）による測定を実施した。得られた質量データについては、今後上述の解析アルゴリズムにより解析を進める予定である。

在第一年的研究中，我们重点改进超高分辨率质谱分析的算法，并通过实地调查收集水样。具体来说，在从质量数据确定分子组成的过程中，我们通过考虑质量数据校准和同位素峰来验证分子组成鉴定的准确性。此外，我们开始了PMD网络分析，重点关注样品中可能存在的质量差异（以下简称PMD，是指由过去的反应（例如光解反应）引起的质量差异）。在PMD网络分析中，节点是分子组成公式，边是PMD，计算特定反应（例如，光化学反应引起的羟基化或脱烷基化）引起的反应物和产物之间的质量差。开始开发程序代码。 。使用开发的代码，我们将研究是否可以通过关注样品中固有的反应来检测溶解的有机物转化产物。此外，还在关东附近的河流进行了实地调查，收集样本进行分析。考虑到排水等人为影响的程度，从上游到下游的多个地点进行了实地调查。使用膜过滤器对收集的水样进行过滤，然后使用固相萃取来纯化和提取有机物。此外，作为基本水质信息，我们还测量了 pH、溶解氧浓度、电导率和总有机碳等多项水质项目。将提取的有机物质保存在50％甲醇中，并使用傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)进行测量。后续将使用上述分析算法对获得的海量数据进行分析。