ラジカルの拡散が活性化させる星間塵表面での分子進化：複雑有機分子生成の鍵

自由基扩散激活的星际尘埃表面的分子演化：产生复杂有机分子的关键

基本信息

批准号：
22H00159
负责人：
渡部直樹
金额：
$ 25.71万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2027-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H00159/
关键词：
星間塵分子進化ラジカル表面拡散

项目摘要

真空槽中に擬似的な星間塵表面（アモルファス氷）を作製し，そこに紫外線を照射しOHラジカルを作製した。氷表面の微量なOHラジカルを光刺激脱離-共鳴多光子イオン化法を用いて検出した。OH検出量は氷の温度に依存しており，その温度依存性からOHの氷表面拡散の活性化エネルギーを世界で初め導き出した。得られた結果を分子雲環境に適用すると，氷星間塵表面全体をOHラジカルが動き回り反応を誘起する，つまり分子進化が活性化する温度領域は，およそ36 Kであることが分かった。量子化学計算の手法により，星間塵表面に存在度が高いと思われるラジカル種（OH，HCO， CH3， CH3O）と氷表面の結合エネルギーを導出した。結合エネルギーは，同じ化学種であっても氷表面の吸着サイトによって大きく異なり，氷表面における多様な振る舞いの一因になり得ることが分かった。星間塵表面で生じていると思われるOCS + HおよびPH3 + D反応の活性化エネルギーについても，氷表面では気相反応とは異なる値が得られ，氷に緩く結合した分子の反応であっても，氷表面の影響は無視できないことが分かった。独自に開発したCs+イオンピックアップ法を用い，氷表面におけるCH3OH＋OH反応の実験を行った。反応生成物として，CH3OおよびCH2OHが生成することが分かった。また，２つの生成物に対応した氷表面反応の活性化エネルギーを量子化学計算で求めた。

在真空室中制作伪星际尘埃表面（非晶冰），并通过用紫外线照射它来产生 OH 自由基。使用光刺激解吸共振多光子电离检测到冰表面上痕量的 OH 自由基。检测到的 OH 量取决于冰的温度，我们是世界上第一个根据这种温度依赖性推导出 OH 在冰表面扩散的活化能的人。将所得结果应用到分子云环境中，发现OH自由基在冰冷星际尘埃整个表面移动并引发反应，即分子演化被激活的温度范围约为36 K。利用量子化学计算方法，我们推导出了被认为在星际尘埃表面和冰表面高度丰富的自由基物种（OH、HCO、CH3、CH3O）之间的结合能。研究发现，同一化学物质的结合能根据冰表面的吸附位点而变化很大，这可能是冰表面行为多样化的一个因素。被认为发生在星际尘埃表面的 OCS + H 和 PH3 + D 反应的活化能也不同于冰表面气相反应的活化能，表明这些反应是松散结合的分子的反应然而，人们发现冰面的影响不容忽视。我们采用独特开发的Cs+离子拾取方法，对冰表面的CH3OH+OH反应进行了实验。发现生成CH3O和CH2OH作为反应产物。此外，使用量子化学计算确定了两种产物对应的冰表面反应的活化能。

项目成果

期刊论文数量（22）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Modelling the radical chemistry on ice surfaces: an integrated quantum chemical and experimental approach

模拟冰表面的自由基化学：一种集成的量子化学和实验方法

DOI：
10.3389/fspas.2022.890161
发表时间：
2022
期刊：
Front. Astron. Space Sci.
影响因子：
0
作者：
W. M. C. Sameera;B. Senevirathne;T. Nguyen;Y. Oba;A. Ishibashi;M. Tsuge;H. Hidaka;N. Watanabe
通讯作者：
N. Watanabe

Chemical and Physical Characterization of the Isolated Protostellar Source CB68: FAUST IV

DOI：
10.3847/1538-4357/ac77e7
发表时间：
2022-06
期刊：
The Astrophysical Journal
影响因子：
0
作者：
M. Imai;Y. Oya;B. Svoboda;H. Liu;B. Lefloch;S. Viti;Yichen Zhang;C. Ceccarelli;C. Codella;C. Chandler;N. Sakai;Y. Aikawa;F. Alves;N. Balucani;E. Bianchi;M. Bouvier;G. Busquet;P. Caselli;E. Caux;S. Charnley;S. Choudhury;N. Cuello;M. D. Simone;F. Dulieu;Aurora Durán;L. Evans;C. Favre;D. Fedele;S. Feng;F. Fontani;L. Francis;T. Hama;T. Hanawa;E. Herbst;S. Hirano;T. Hirota;A. Isella;I. Jímenez-Serra;D. Johnstone;C. Kahane;R. Le Gal;L. Loinard;A. López-Sepulcre;L. Maud;M. Maureira;F. Ménard;S. Mercimek;A. Miotello;G. Moellenbrock;S. Mori;N. Murillo;Riouhei Nakatani;H. Nomura;Y. Oba;R. O’Donoghue;S. Ohashi;Y. Okoda;J. Ospina-Zamudio;J. Pineda;L. Podio;A. Rimola;T. Sakai;D. Segura-Cox;Y. Shirley;V. Taquet;L. Testi;C. Vastel;N. Watanabe;Yoshimasa Watanabe;A. Witzel;C. Xue;B. Zhao;S. Yamamoto
通讯作者：
M. Imai;Y. Oya;B. Svoboda;H. Liu;B. Lefloch;S. Viti;Yichen Zhang;C. Ceccarelli;C. Codella;C. Chandler;N. Sakai;Y. Aikawa;F. Alves;N. Balucani;E. Bianchi;M. Bouvier;G. Busquet;P. Caselli;E. Caux;S. Charnley;S. Choudhury;N. Cuello;M. D. Simone;F. Dulieu;Aurora Durán;L. Evans;C. Favre;D. Fedele;S. Feng;F. Fontani;L. Francis;T. Hama;T. Hanawa;E. Herbst;S. Hirano;T. Hirota;A. Isella;I. Jímenez-Serra;D. Johnstone;C. Kahane;R. Le Gal;L. Loinard;A. López-Sepulcre;L. Maud;M. Maureira;F. Ménard;S. Mercimek;A. Miotello;G. Moellenbrock;S. Mori;N. Murillo;Riouhei Nakatani;H. Nomura;Y. Oba;R. O’Donoghue;S. Ohashi;Y. Okoda;J. Ospina-Zamudio;J. Pineda;L. Podio;A. Rimola;T. Sakai;D. Segura-Cox;Y. Shirley;V. Taquet;L. Testi;C. Vastel;N. Watanabe;Yoshimasa Watanabe;A. Witzel;C. Xue;B. Zhao;S. Yamamoto

Photostimulated desorption of OH radicals from ice surface: how the photon energy dissipates in visible region

冰表面 OH 自由基的光刺激解吸：光子能量如何在可见光区域消散

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Naoki Watanabe;Kensei Kitajima;Yoichi Nakai;Masashi Tsuge;Hiroshi Hidaka; W. M. C Sameera;Naoki Watanabe
通讯作者：
Naoki Watanabe

Penetration of Nonenergetic Hydrogen Atoms into Amorphous Solid Water and their Reaction with Embedded Benzene and Naphthalene

非能氢原子渗入非晶态固体水中及其与嵌入的苯和萘的反应

DOI：
10.3847/1538-4357/ac752e
发表时间：
2022
期刊：
The Astrophysical Journal
影响因子：
0
作者：
Masashi Tsuge; Akira Kouchi; Naoki Watanabe
通讯作者：
Naoki Watanabe

Surface Reaction of Methyl Mercaptan (CH<sub>3</sub>SH) with Hydrogen Atoms on Amorphous Solid Water

甲硫醇(CH<sub>3</sub>SH)与氢原子在无定形固体水中的表面反应

DOI：
10.3847/1538-4357/acafde
发表时间：
2023
期刊：
The Astrophysical Journal
影响因子：
0
作者：
Nguyen Thanh;Oba Yasuhiro;Sameera W. M. C.;Furuya Kenji;Kouchi Akira;Watanabe Naoki
通讯作者：
Watanabe Naoki

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通讯作者：
渡部直樹，木村勇気，柘植雅士，香内晃，V. Pirronello