強相関電子系の光誘起相転移における電子ダイナミクスの実時間観測

实时观察强相关电子系统光致相变中的电子动力学

基本信息

批准号：
15H06130
负责人：
宮本辰也
金额：
$ 0.92万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Research Activity Start-up
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-08-28 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-15H06130/
关键词：
光物性光誘起相転移超高速現象モット絶縁体

项目摘要

強相関系物質では、光誘起絶縁体―金属転移をはじめとして高効率・超高速の光誘起相転移現象が見出されており、将来の光スイッチングデバイスへの応用が期待されている。学術的にも、光物性や非平衡物理の新しいトピックスとして、近年盛んに研究されている。しかし、通常汎用的に使われている100fsクラスのレーザーを用いた過渡分光では光誘起相転移現象において最も重要な光励起直後の電子系の変化を捉えることはできず、より高い時間分解能の過渡分光測定が求められている。本研究では、非同軸オプティカルパラメトリックアンプ（NOPA）を自作して、それを利用したポンプ―プローブ分光を行うことで、強相関系の光誘起相転移における電子ダイナミクスを解明することを目的とした。自作したNOPAのシグナル光のチャープをチャープミラー対と石英板を利用して補正することで、7fsの時間幅を持つ可視超短パルス光を得ることに成功した。このパルス光を利用した時間分解能10 fsのポンプ―プローブ分光を行うことによって、二次元モット絶縁体である銅酸化物Nd2CuO4の光キャリアダイナミクスの初期過程を調べた。その結果、約18fsの時間スケールで光キャリアが磁気ポーラロンへと変化することが明らかとなった。また、反射率変化には、マグノンに対応するようなコヒーレント振動が観測された。これは、光キャリアの緩和にはマグノンが重要な役割を果たしていることを意味する。さらに、励起光子密度を増大させると金属状態が生成するが、その緩和時間が10fs～40fsであることが分かった。励起光子密度を大きくすると緩和時間が速くなることから、金属状態の緩和はオージェ再結合によるものであると結論づけた。このように、10fsのポンプ―プローブ分光を行うことで、二次元モット絶縁体の光キャリアダイナミクスの初期過程を明らかにしたことが、本研究の成果である。

在强相关材料中发现了高效、超快的光致相变现象，包括光致绝缘体-金属转变，并有望应用于未来的光开关器件。在学术上，近年来它作为光学性质和非平衡物理的新课题得到了积极的研究。然而，使用常用的100fs级激光器的瞬态光谱无法捕获光激发后电子系统中立即发生的变化，而这是光致相变现象中最重要的变化，而具有更高时间分辨率的瞬态光谱无法捕获电子系统中最重要的变化。光激发后需要立即进行测量。在这项研究中，我们的目的是通过构建非同轴光学参量放大器（NOPA）并使用它进行泵浦探针光谱来阐明强相关系统光致相变中的电子动力学。通过使用一对啁啾镜和石英板校正NOPA信号光的啁啾，他们成功获得了时间宽度为7 fs的可见超短脉冲光。通过使用这种脉冲光进行时间分辨率为 10 fs 的泵浦探针光谱，我们研究了二维莫特绝缘体铜氧化物 Nd2CuO4 中光载流子动力学的初始过程。结果表明，光载流子在大约 18 fs 的时间尺度内转变为磁极化子。此外，在反射率变化中观察到了与磁振子相对应的相干振荡。这意味着磁振子在弛豫光载流子方面发挥着重要作用。此外，发现增加激发光子密度会产生金属态，但弛豫时间为10 fs至40 fs。由于随着激发光子密度的增加，弛豫时间变得更快，因此可以得出结论，金属态的弛豫是由于俄歇复合所致。因此，本研究的结果是，通过执行10 fs泵浦探针光谱，我们阐明了二维莫特绝缘体中光载流子动力学的初始过程。