新規な分離膜用膜状ゼオライト合成法の開発と分離特性の評価

分离膜用膜状沸石的新型合成方法的开发及分离特性的评价

基本信息

批准号：
04650742
负责人：
松方正彦
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1992
资助国家：
日本
起止时间：
1992 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-04650742/
关键词：
ゼオライト合成フェリエライト ZSM-5 アナルサイム KZ-1

项目摘要

その特異な細孔構造により分子レベルでの選択性を有するゼオライトを高度分離膜として製膜する手法の開発を目的として、ゼオライトの新しい合成法の開発を行った。すなわち従来法の水熱合成ではゼオライトの多結晶粉末が合成されるので製膜は困難と考え、一旦成型した乾燥シリカアルミノゲルを有機蒸気に気相中で接触せしめゼオライト化する手法の開発を行った。合成実験には試作のオートクレーブを用いた。結晶化温度は253Kとし、生成物の構造に及ぼすシリカアルミノゲルのpH、ナトリウムイオン濃度、有機テンプレートの種類の影響を主として検討した。トリエチルアミンとジエチルアミン共存下、pH=7-11の広い範囲でフェリエライトが得られることを見いだした。結晶化には両有機テンプレートの共存が必須であった。ナトリウム濃度を下げるとZSM-5が得られた。1-プロパノールを用いてもZSM-5を合成することができた。pH>11ではアナルサイムとなった。また、条件によってはKZ-1,KZ-2が得られることを見いだした。固体高分解能NMRスペクトルよりゲル中のアルミニウムはすべて結晶格子中に取り込まれており、またアナルサイムを除いてシリコンも良好に結晶化していることがわかった。従って、本方法を用いると仕込どおりのシリカアルミナ比を有するゼオライトが合成できると考えられる。本年度の研究結果より、我々が提案する方法で良好に結晶化した各種ゼオライトが合成できることが明かとなり、ゼオライト薄膜を無機支持体上などへの製膜の可能性が示された。次年度以降は多孔質ガラス、多孔質アルミナ膜などを支持体として製膜実験を行いたいと考えている。

我们开发了一种合成沸石的新方法，旨在开发一种利用沸石制造高性能分离膜的方法，沸石由于其独特的孔结构而在分子水平上具有选择性。换句话说，由于传统的水热合成法合成了沸石的多晶粉末，因此我们认为很难形成薄膜，因此我们开发了一种通过将干燥的硅铝凝胶与一旦形成的气相中的有机蒸气接触来制造沸石的方法。。原型高压釜用于合成实验。结晶温度设定为253 K，主要考察了硅铝凝胶的pH、钠离子浓度、有机模板剂类型对产物结构的影响。我们发现，在三乙胺和二乙胺共存下，可以在7-11的宽pH范围内获得镁碱沸石。两种有机模板的共存对于结晶至关重要。 ZSM-5是通过降低钠浓度得到的。 ZSM-5 也可以使用 1-丙醇合成。 pH>11 时发生肛门对称。我们还发现根据条件可以获得KZ-1和KZ-2。固态高分辨率核磁共振谱表明，凝胶中的所有铝都融入了晶格，并且除了方沸石之外，硅也很好地结晶。因此，认为通过使用该方法，可以合成具有所制备的二氧化硅-氧化铝比的沸石。今年的研究结果表明，使用我们提出的方法可以合成各种结晶良好的沸石，并且已经证明了在无机载体上形成沸石薄膜的可能性。从明年开始，我们将进行以多孔玻璃、多孔氧化铝膜等为支撑体的薄膜生产实验。