室温溶液中における単一分子分光計測法の開発

室温溶液中单分子光谱测量方法的发展

• 批准号: 19655003
• 负责人: 宮坂 博
• 金额: $ 2.24万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 2008
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19655003/
• 关键词: 単分子分光; 光アンチバンチング; マイクロ液滴; 単一分子光子統計

本研究では、緩和の非常に早い室温溶液中で単分子レベルの励起状態ダイナミックスを追跡可能な方法論の構築を目的とし2年の計画で研究を遂行した。本年度は、ペリレンジイミド誘導体(BP-PDI)を平均1個以下の濃度で含むアルカン液的を薄膜状のハイドロゲル中に固定した試料を作製し、1年次(H19)に構築したフェムトーピコ秒パルスレーザーを励起光源とした共焦点レーザー顕微鏡システムを用いて液的中の単分子蛍光検出を行った。その結果、液滴中のBP-PDIの蛍光は、強度がほぼ一定でブリンキングを示さないものが多く観測された。これはポリマーなどの固体中とは異なり溶液中では緩和が早く、イオン化した色素の電荷再結合が迅速に進行するためであると考えられ、従来の単分子計測の実験系では観測できなかった現象である。また、サイズが200〜300nmの液的中では、蛍光強度の時間変化に数ミリ秒程度のスパイク上の信号が観測された。これは励起用レーザー光の偏光と吸収の双極子モーメントが平行となる配向を取って蛍光分子が液滴-周囲媒体(ハイドロゲル)界面に一時的に留まるためであると解釈できる。一方、直径1μm以上の液滴系では、2種に大別できる特徴的な信号が得られ、これらは液中を自由拡散する状態と、界面近傍で吸・脱着し並進拡散が抑えられた状態からの信号とそれぞれ解釈できた。蛍光強度の時間変化の自己相関関数を計算し、蛍光相関分光法と同様の解析を行うと、並進拡散による寄与に加えてより遅い時定数が得られ、これは上で述べた色素が液滴界面で吸脱着を行うとする解釈を指示する結果であった。さらにこれは高感度CCD検出器による蛍光イメージングによっても直接的に確認された。以上のように本研究により、溶液中における単分子の励起状態ダイナミックス追跡のための基礎的な方法論を確立することができた。

在这项研究中，我们在两年计划中进行了研究，目的是构建一种可以在非常快速的室温解决方案中跟踪单个级别激发Dynamix的方法。今年，在轻型膜样水凝胶中制作了Pelirangeimide衍生物（BP-PDI），该水凝胶含有1或更少的浓度，并使用CO-COPOUS激光器建造了femtopico第二脉冲。显微镜系统使用激光作为激发光源，在液体中进行了单次荧光检测。结果，液体中的许多BP-PDI荧光几乎是恒定的，没有闪烁。与诸如聚合物之类的固体不同，在溶液中被认为更容易，并且被认为是由于电离颜料的快速回忆复兴，并且在常规的单分子测量实验系统中无法观察到它。这是。同样，在200-300 nm的液体中，在荧光强度的时间变化时，观察到大约几米的尖峰信号。这可以解释为被解释为荧光分子暂时保留在荧光分子（水凝胶）界面上，通过采取激光的极化和吸收双极力矩的比较方向。另一方面，在直径为1μm或以上的液体系统中，可以将特征性信号广泛分为两种类型，并且这些信号可以自由地在液体中扩散，吸入和脱离界面附近，并在界面附近脱离。平行抑制。除了通过并行贡献，还获得了与荧光相关光谱的相同分析的时间变化的自我相关函数，并进行了相同的分析。接口。此外，使用高敏感性CCD检测器荧光成像直接证实了这一点。如上所述，本研究已经建立了一种基本方法，用于跟踪溶液中单个分子中的动力学。

项目成果

微小液滴中における単一ゲスト分子の動的挙動 : 単一分子計測による検出

微滴中单个客体分子的动态行为：通过单分子测量进行检测

• 发表时间: 2008
• 作者: 安田 雅一;福谷祥平;伊都将司;宮坂博
• 通讯作者: 宮坂博

Fluorescence correlation spectroscopic study on water-soluble cadmium telluride nanocrystals: fast blinking dynamics in μs-ms region

水溶性碲化镉纳米晶体的荧光相关光谱研究：μs-ms区域的快速闪烁动力学

• 发表时间: 2007
• 期刊: Journal of Physics: Condensed Matter 19
• 作者: S Ito;N. Taitani;L. Pan;N. Tamai;H. Miyasaka
• 通讯作者: H. Miyasaka

Construction and application of single molecule detection system in the solutionat room temperature

室温溶液中单分子检测系统的构建及应用

• 发表时间: 2007
• 作者: Masakazu Yasuda;Shohei Fukuya;Syoji Ito;and Hiroshi MIyasaka
• 通讯作者: and Hiroshi MIyasaka

単分子計測によるメソポーラス有機シリカ材料のミクロ構造評価

单分子测量介孔有机二氧化硅材料的微观结构评价

• 发表时间: 2008
• 作者: 福谷祥平;楠見崇嗣;伊都将司;宮坂 博;猪飼 正道;後藤康友;谷孝夫;稲垣伸二
• 通讯作者: 稲垣伸二

Systematic Synthesis, Isolation, and Photophysical Properties of Linear-shaped Re(I)Oligomers and Polymers with 2-20 units

2-20单元线性Re(I)低聚物和聚合物的系统合成、分离和光物理性质

• 发表时间: 2008
• 期刊: J. Am. Chem. Soc. 130
• 作者: Youhei Yamamoto;Shuhei Sawa;Yusuke Funada;Tatsuki Morimoto;Magunus Falkenstrom;Hiroshi Miyasaka;Sayaka Shishido;Tomoji Ozeki;Kazuhide Koike;Osamu Ishitani
• 通讯作者: Osamu Ishitani