触媒反応工学的手法による担持白金系触媒の白金使用量低減の試み

尝试利用催化反应工程技术减少负载型铂催化剂中铂的用量

基本信息

批准号：
17656259
负责人：
五十嵐哲
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Kogakuin University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

当研究室では、固体高分子形燃料電池(PEFC)に用いる水蒸気改質によって得られた水素からのCO除去のための低温COシフト反応のために、従来のCu-Zn系触媒に代えてTiO_2(rutile)を担体とする白金系触媒がきわめて高い性能をもつことを見いだしている。そこで、本研究は、TiO_2(rut.)の高表面積化と白金種の高分散化を図ることによってPt/TiO_2(rut.)系触媒の白金使用量を低減することを目的として、以下の結果が得られた。1.塩化チタンの加水分解によるTiO_2(rut.)の高表面積化塩化チタン濃度、加水分解温度、また沈殿洗浄温度などの沈殿条件のなかで、特に塩化チタン濃度を低くすることによって、焼成後のTiO_2(rut.)のBET表面積が大きく向上することが明らかとなった。2.メカノケミカル法および第2成分添加によるTiO_2(rut.)の高表面積化上記の塩化チタンの加水分解で得られた焼成前の高表面積なTiO_2(anat.)を試料として、遊星型ボールミルによる磨砕処理および触媒不活性な高表面積をもつ第2成分(SiO_2またはZrO_2)を添加して磨砕処理を施すことにより、TiO_2(rut.)のBET表面積は大きく増加した。しかし、これらの担体を用いて調製したPt-Re/TiO_2(rut.)触媒の性能は、向上しなかった。3.高温超臨界乾燥法(HTSCD)によるTiO_2(rut.)上へのPtの高分散化Pt-Re/TiO_2(rut.)触媒の調製に際してHTSCDの諸条件の影響について検討したところ、(1)溶媒/細孔容積比を低くしたHTSCD触媒は、Ptの高分散化によるPt使用量の低減と触媒活性の向上に効果があること、(2)HTSCD温度を350℃として調製した触媒が最も高活性を示すことが明らかとなった。以上、メカノケミカル法や高温超臨界乾燥法の採用によって、BET表面積の向上がもたらされ、また若干の触媒成績の向上が認められたが、今後は調製条件のより厳密な制御によって白金使用量の低減を図りたい。

在我们的实验室中，我们使用TiO_2代替传统的Cu-Zn催化剂进行低温CO变换反应，以从用于聚合物电解质燃料电池（PEFC）的蒸汽重整获得的氢气中去除CO。以（金红石）为载体的基催化剂具有极高的性能。因此，本研究旨在通过增加TiO_2(rut.)的表面积来减少Pt/TiO_2(rut.)基催化剂中铂的用量，获得高分散的铂物种。 1.通过氯化钛的水解获得TiO_2(ru.)的高表面积在氯化钛浓度、水解温度、沉淀清洗温度等沉淀条件中，特别是通过降低氯化钛浓度，可知： TiO_2(rut.)的BET比表面积大大提高。 2.通过机械化学方法和添加第二组分获得高表面积TiO_2（rut.）以通过氯化钛水解获得的烧成前的高表面积TiO_2（anat.）作为样品，应用行星弓。通过用Rumil研磨并添加具有催化非活性高表面积的第二组分（SiO_2或ZrO_2），TiO_2（rut.）的BET表面积大大增加。然而，使用这些载体制备的Pt-Re/TiO_2(rut.)催化剂的性能并没有改善。 3.采用高温超临界干燥(HTSCD)在TiO_2(rut.)上制备高分散Pt-Re/TiO_2(rut.)催化剂时,我们考察了HTSCD条件的影响,发现(1)溶剂/具有低孔体积比的HTSCD催化剂可有效地减少Pt的使用量并通过高度分散Pt来提高催化活性，并且(2)在350℃的HTSCD温度下制备的催化剂具有最高的活性。明确指出如上所述，通过采用机械化学方法和高温超临界干燥方法，BET表面积得到提高，并且催化剂性能略有改善。